近日,上海交通大學物理與天文學院陳國瑞課題組在國際頂級期刊【科學】上發表研究論文。該研究首次在天然單晶石墨烯中實作了量子反常霍爾效應,為實作量子反常霍爾這一重要物理效應提供了新思路和新的技術路線。
量子反常霍爾效應是凝聚態物理中重要的物理現象,是低能耗高速電子器件和拓撲量子計算的候選物理基礎之一,但在實驗上實作的難度極大。
石墨烯在量子反常霍爾效應的理論發展歷史中起到了關鍵作用。早在1988年,美國物理學家F. Haldane基於簡單的石墨烯晶格作為「玩具模型」(toy model),在理論上施加了復雜的空間分部磁場,提出了可以在此模型中實作零磁場下的量子霍爾效應,即量子反常霍爾效應。因這項工作,Haldane與另外兩位科學家分享了2016年諾貝爾物理學獎。
盡管如此,在實驗上,找到滿足「玩具模型」的真實材料非常困難。受到實驗發現石墨烯的啟發,理論物理學家預言如果在石墨烯中引入足夠的自旋軌域耦合,將會出現拓撲物態,即量子自旋霍爾效應。很快,人們意識到,實作量子反常霍爾效應的材料需要同時具備兩個條件,即同時具有拓撲和磁性。
值得一提的是,量子反常霍爾效應在實驗上的首次發現,是由中國科學家薛其坤團隊在2013年在磁性元素摻雜的拓撲絕緣體薄膜中實作。迄今為止,具有量子反常霍爾效應的材料屈指可數,包括磁性摻雜的拓撲絕緣體、具有本征磁性的拓撲絕緣體MnBi2Te4以及二維莫爾超晶格。這些材料的制備都需要苛刻的實驗條件和復雜的實驗流程,在自然界並不存在。
盡管石墨烯在相關理論發展的過程中起到了重要作用,但在天然石墨烯晶體中,一直沒有取得實驗上的突破。
石墨晶體由單層石墨烯以密堆積的形式一層層堆垛而成。由於石墨烯晶格的對稱性,存在三個堆垛位置,命名為A、B、C位。因此,多層石墨烯具有多種不同的堆垛方式,例如三層具有ABA和ABC兩種堆垛方式,四層具有ABAB、ABCA和ABCB三種堆垛方式。其中,ABCA堆垛形式又被稱為菱方堆垛,是一類理論上具有電子平帶和強關聯的特殊堆垛石墨烯。天然石墨晶體中存在不同堆垛方式的石墨烯,其中菱方堆垛的石墨烯以亞穩態形式廣泛存在。
上海交大課題組前期開發了一套獨具特色的針對高質素菱方堆垛石墨烯的器件制備和表征方法,並成功在ABCA四層石墨烯中觀測到由於強關聯效應導致的多個自發磁性物態,包括層間反鐵磁絕緣態、準自旋極化金屬態等。基於前期工作,團隊成員創新性的將菱方石墨烯與另外一種二維材料——二硒化鎢(WSe2)結合在一起,從而將WSe2中的自旋軌域耦合成功引入到石墨烯中,進而帶來了拓撲的性質。結合菱方石墨烯本身具備的自發磁性,使得實作量子反常霍爾效應的兩個條件,拓撲與磁性,同時存在於石墨烯中。
實驗上,課題組利用常見的透明膠帶,將天然石墨晶體減薄到幾個原子層厚度,並利用自主搭建的掃描近場紅外顯微鏡,在特定厚度的四層石墨烯中,找到存在菱方堆垛結構的區域。進而,利用原子力顯微鏡針尖當作「納米剪刀」,將菱方堆垛區域的石墨烯「裁剪」出來,將其與WSe2一起封裝到二維絕緣體hBN中間,使得結構得以穩定存在。最後,利用微納加工的方法,將菱方石墨烯制備成場效應管原型器件,並對樣品進行低溫電輸運的測量。
在電輸運測量中,團隊發現,由於極強的電子相互作用,透過對垂直電場的調控,石墨烯會連續展現出具備不同磁性的絕緣態。在電場為零的時候,石墨烯展現出層間反鐵磁絕緣態,即上下表面的電子以自旋相反的方式自發有序排列;在電場較大的時候,石墨烯表現為層間極化絕緣態,即所有電子被電場極化到一個表面;而當電場處於以上兩個絕緣態中間值的時候,沒有WSe2的樣品展現出半金屬行為,而有WSe2的樣品展現出了非常大的霍爾訊號,並伴隨有電滯回線。這意味著WSe2成功地將自旋軌域耦合引入到石墨烯中。
進一步,透過對中間電場態的深入測量,團隊發現菱方石墨烯此時展現出了磁滯回線這一典型的鐵磁行為,並且在零磁場下有非常大的霍爾訊號。透過施加磁場,團隊最終證實,這個中間態是陳絕緣態,展現出量子反常霍爾效應。有趣的是,這個系統的陳數(表征拓撲序的指標)為4,與石墨烯的層數相等,且理論上,更厚的石墨烯的陳數應始終與層數相等,這是目前實驗上發現的最大陳數的體系。同時,團隊還發現,石墨烯的鐵磁性不僅可以被磁場調控,還可以被電場和載流子濃度調控,展現出非常豐富有趣的多重調控性。
此項工作表明,盡管石墨烯結構簡單,但卻能為探索前沿的拓撲物態和研究拓撲相變開辟新的道路。另一方面,天然石墨作為廣泛存在的自然晶體,可以大大降低研究拓撲物理和未來多通道拓撲量子計算的門檻和成本。
論文共同第一作者為上海交通大學物理與天文學院的沙亞婷、鄭健和劉凱三位博士研究生,通訊作者為陳國瑞副教授。此項研究的器件加工部份在上海交通大學物理與天文學院微納加工平台完成,本工作得到國家重點研發、國家自然科學基金委和上海交通大學的資助。
李政道研究所和物理與天文學院講席教授賈金鋒院士、李政道學者鐘瑞丹副教授及其研究生杜紅參與了此項工作。