「使用機器學習引導 63 次實驗之後，我們成功制備出了從藍光到紅光的可調全色熒光碳量子點，所有顏色的熒光量子產率均顯著超過 60%。」南洋理工大學特聘研究員湯碧珺表示。
圖 | 湯碧珺（來源：湯碧珺）
研究中，她和合作者開發出一種基於機器學習的多目標最佳化策略，並將其用於高熒光量子產率的全色碳量子點的合成。
這一策略 透過利用有限數據和稀疏數據，揭示了合成參數與目標特性、尤其是揭示了光致發光波長和熒光量子產率之間的構效關系。
透過對目標函式進行統一處理，湯碧珺等人最佳化了包括全色熒光和高熒光量子產率在內的多種特性。
她和合作者發現：這些碳量子點的粒徑、與其相應的光致發光波長之間存線上性關系。透過此，他們進一步揭示了碳量子點固有的量子尺寸效應。
不同於其他材料合成中的機器學習方法，本次方法只需要相對較少的實驗次數，就能實作多種特性的最佳化。
盡管所使用的資料庫非常小，但是該課題組的模型僅僅基於 23 個初始數據，以及僅僅經過 20 次叠代就完成了所需性質的最佳化。
（來源：Nature Communications）
總的來說，本次成果主要由兩部份組成：由機器學習指導合成的方法、以及借此造出的高效能碳量子點。
對於這種機器學習指導合成的方法來說，它有望顯著加速新材料的研發過程，大幅減少實驗次數和實驗時間，從而顯著降低研發成本。
這一方法不僅能被用於半導體材料、催化劑和新型電池材料的開發，還能夠推動自動化實驗室的建設。
即透過 AI 模型與機器人的結合，實作材料合成與材料最佳化的自動化，在提高實驗效率的同時減少人為誤差。
此外，還可以根據特定的需求，快速地設計和最佳化材料的效能，從而讓客製化的高效能材料在航天、國防、醫療等領域更好地發揮作用。
對於高效能的碳量子點來說，它作為一種零維的碳無機奈米材料，憑借卓越的熒光效能、水溶性、生物相容性和穩定性，已經在多個領域顯示出不錯的套用潛力。
具體來說：
在光電器件領域，碳量子點有望用於制造更高效、更穩定的發光二極體。
在生物成像領域，碳量子點可以作為優秀的熒光標記物，為細胞成像和組織成像提供更清晰、更精確的影像。
在生物治療領域，碳量子點可以作為藥物載體，實作藥物的精準輸送、直達病變部位，提高治療效果並減少副作用。
在生態環境領域，碳量子點可被用於環境監測和治理，例如檢測水質和空氣品質、以及去除汙染物等。
在催化領域，碳量子點能被作為催化劑來加速化學反應，提高反應效率、以及降低能源消耗。
對於相關論文審稿人一致認為：本次研究展示了機器學習在小型數據集上的強大潛力。
與此同時，透過巧妙地運用 AI 技術，研究團隊在提升量子點發光效率的同時，也實作了對於發光機制的精確控制。
這不僅為量子點材料研究帶來了全新的研究視角，更為材料科學領域的發展註入了新的發展動力，將能助力於光電子學和量子計算的發展。
（來源：Nature Communications）
材料合成為何亟需引入人工智慧技術？
據介紹，作為 AI 的核心技術，機器學習已經深入到各個研究領域，並在加速材料研究上顯示出巨大潛力。
此前，機器學習模型已被成功用於鈣鈦礦鹵化物、金屬玻璃、高熵合金、以及無機-有機混成材料等多種材料的效能預測。
然而，作為材料研發中的一個重要環節，針對材料合成的 AI 研究仍然不成熟。
對於傳統的無機材料合成來說，由於涉及到多種參數，通常需要反復試驗，才能找到理想的合成條件，這不僅耗時耗力、成功率也比較低。
早在 2018 年，湯碧珺和所在團隊就開始探索 AI 在指導先進材料合成上的可行性。
當時，AI 在材料科學領域的套用尚未得到廣泛關註，相關的可參考案例也比較少。因此，課題組首先得探索一條可行之路，以便將 AI 用於材料合成。
經過兩年的努力，他們透過使用化學氣相沈積法，將機器學習中的分類演算法成功用於二維材料的合成。
並透過使用水熱法，將機器學習中的回歸演算法，成功用於高熒光產率的硫氮摻雜藍色熒光量子點的合成。
相關論文於 2020 年發表在 Materials Today [1]，後於 2024 年被該期刊選為 Materials Today family of journals 最具影響力的論文之一。
此後，該團隊進一步探索了 AI 在更多材料體系之中的套用前景，並解決了不同材料的合成問題。
透過使用機器學習演算法， 他們不僅造出了具有高量子熒光產量的綠色熒光量子點 [2]，還實作了對於先進低維材料形貌的調控，為進一步研究與材料維度相關的物理性質奠定了基礎 [3]。
盡管這些前期工作證明了 AI 在材料合成中的潛力，但是上述成果必須依賴於大量前期數據的收集，否則就無法獲得準確率較高的機器學習模型。
而且，盡管借助 AI 模型可以很好地提升實驗結果，但是前期的實驗成本依舊高企不下。
因此，他們開始探索如何在實驗早期引入 AI，透過使用較少的初始數據，就能提升實驗結果的準確率。
與此同時，此前他們往往只關註最佳化材料的某一種性質，但這在實際的材料設計中會帶來一定局限。
例如，對於熒光碳量子點的光學特性來說，它包括兩個關鍵效能指標：光致發光波長和量子產率。它們共同決定著材料的光學效能。
因此，在本次研究中他們希望開發一種基於機器學習的多目標最佳化策略，用於制備新型碳量子點，讓其不僅具備卓越的熒光效能，並能在整個光譜範圍內展現不同的顏色。
圖 | 機器學習指導合成具有優越光學性質碳量子點的流程示意圖（來源：Nature Communications）
7 種顏色的熒光量子產率均超 60%
而在本次研究之中，為了建立訓練數據集，在不同隨機選擇參數下，他們累計合成 23 個碳量子點樣本，並驗證了這些樣本的光致發光波長和熒光量子產率。
隨後，他們選擇 2,7-二羥基萘作為前驅體，並結合多樣化的催化劑、以及一系列溶劑，探索不同條件之下碳量子點的形成，以及深入分析了 8 個關鍵的合成參數。
同時，基於機器學習模型的預測結果，該團隊提出一種名為多目標最佳化策略的新方法。
但是，由於搜尋空間的維度較高，實驗數據也比較有限，因此很難建立一個能被推廣至未見數據上的模型。
為了解決這一問題，他們采用基於梯度增強決策樹的模型，在給定的數據集之上，分別擬合了兩個已經透過最優超參數最佳化的回歸模型。
其中一個模型能用於預測光致發光波長，另一個模型能用於預測熒光量子產率。這樣一來，就能預測所有未探索的候選合成條件。
對於候選條件的搜尋空間來說，它由 8 個合成參數的所有可能值的笛卡爾積來定義。透過此，可以得到大約 2000 萬個可能的組合。
而透過利用多目標最佳化的評價策略，並對實驗預測加以預測，該團隊針對未探索的候選合成條件，開展了進一步的排序。
然後，對於在前兩個推薦合成條件下合成的碳量子點，他們透過實驗和表征這兩種手段，驗證了這兩種碳量子點的光致發光波長和熒光量子產率值。
並將上述結果加入到訓練數據集之中，以用於多目標最佳化設計迴圈的下一次叠代。在多次叠代之後，7 種顏色的熒光量子產率均超過 50%。
同時，在對數據進行處理之後，該團隊揭示了合成參數與碳量子點效能之間的內在聯系，驗證了本次合成策略的有效性。
透過對比不同條件下的合成效果，其又進一步闡釋了參數調整對於產物效能的影響。
圖 | 基於機器學習的多目標最佳化策略指導下的全色熒光碳量子點合成評價（來源：Nature Communications）
最終， 在機器學習的幫助之下，他們將所有全色碳量子點的熒光量子產率均提升到 60% 以上。
圖 | 全色熒光碳量子點的光學性質（來源：Nature Communications）
這凸顯了機器學習方法在引導合成策略上的獨特優勢。也這證實了針對高維搜尋空間中的合成參數與目標特性之間的錯綜復雜關系，機器學習方法能夠發揮強大的導航作用。
總的來說，本次研究不僅為碳量子點的研究開辟了新視角，也為材料合成策略提供了全新的思考方向。
日前，相關論文以【機器學習引導實作全色高量子產率碳量子點】（Machine learning-guided realization of full-color high-quantum-yield carbon quantum dots）為題發在 Nature Communications 。
上海大學的郭華章博士和碩士生鮑紅，以及南洋理工大學的鹿雨豪博士和雷振東博士是共同一作。
南洋理工大學的劉政教授、湯碧珺特聘研究員和關存太教授，以及上海大學王亮研究員擔任共同通訊作者 [4]。
圖 | 相關論文（來源：Nature Communications）
未來，他們計劃將基於機器學習的多目標最佳化策略用於更多材料合成體系之中，比如用於二維材料和高熵奈米顆粒，以便提升新材料的研發效率。
透過這一策略，他們希望能在更廣泛的材料領域中，實作高效、精確的合成和最佳化，推動材料科學的整體進步。
同時，他們也將繼續聚焦於碳量子點研發中的痛點，透過研發更多 AI 方法來解決這些問題。
目前，碳量子點領域依然面臨著三大挑戰：
挑戰之一在於：波長在 780-2526nm 範圍的近紅外光，其吸收、轉換、以及儲存效率直接關系到太陽能利用的效能。
挑戰之二在於：紅光/近紅外發光的碳量子點的大規模制備尚存阻礙。
挑戰之三在於：現有的分離純化方法繁復且效率低下。
因此，當前迫切需要一種能夠大規模合成高純度碳量子點的新方法。
而借助機器學習等先進技術，該團隊有望在解決現有問題的基礎上，進一步深入挖掘碳量子點的特性與套用，實作高純度碳量子點的大規模合成。
參考資料：
1. Materials Today 41 (2020): 72-80
2. ACS nano 14.11 (2020): 14761-14768
3. Journal of the American Chemical Society 143.43 (2021): 18103-18113
4.Guo, H., Lu, Y., Lei, Z.et al. Machine learning-guided realization of full-color high-quantum-yield carbon quantum dots. Nat Commun 15, 4843 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-49172-6
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