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Nature Catalysis:雙原子催化

2024-08-25科學

如何從乙烯中去除乙炔是生產聚乙烯工藝技術的關鍵,有鑒於此, 瓦倫西亞理工大學 Antonio Leyva-Pérez 、瓦倫西亞大學 Emilio Pardo 、卡拉布裏亞大學 Donatella Armentano 將結構明確的Pd1-Au1雙原子位點修飾在MOF結構的壁上。

在含有高濃度乙烯的反應氣(1 %乙炔、89 %乙烯、10 % p)進行乙炔的半加氫催化反應中,乙炔的轉化率達到≥99.99 %(乙炔濃度≤1 ppm),乙烯選擇性達到>90%。

這種Pd1-Au1/MOF的表觀活化能僅為~1 kcal mol-1,能夠在35 ℃進行催化反應,此外該催化劑能夠在>100 ℃視窗進行工作,反應物通量(66000 ml gcat-1 h-1)達到工業需求。

作者透過實驗和理論計算結合研究反應機理,結果顯示Pd和Au原子之間、金屬原子與MOF之間都具有協同催化作用,透過這些協同作用使得半加氫催化反應的能壘基本為零。

參考文獻:

Ballesteros-Soberanas, J., Martín, N., Bacic, M.et al. A MOF-supported Pd1–Au1 dimer catalyses the semihydrogenation reaction of acetylene in ethylene with a nearly barrierless activation energy. Nat Catal (2024).