「使用机器学习引导 63 次实验之后，我们成功制备出了从蓝光到红光的可调全色荧光碳量子点，所有颜色的荧光量子产率均显著超过 60%。」南洋理工大学特聘研究员汤碧珺表示。
图 | 汤碧珺（来源：汤碧珺）
研究中，她和合作者开发出一种基于机器学习的多目标优化策略，并将其用于高荧光量子产率的全色碳量子点的合成。
这一策略 通过利用有限数据和稀疏数据，揭示了合成参数与目标特性、尤其是揭示了光致发光波长和荧光量子产率之间的构效关系。
通过对目标函数进行统一处理，汤碧珺等人优化了包括全色荧光和高荧光量子产率在内的多种特性。
她和合作者发现：这些碳量子点的粒径、与其相应的光致发光波长之间存在线性关系。通过此，他们进一步揭示了碳量子点固有的量子尺寸效应。
不同于其他材料合成中的机器学习方法，本次方法只需要相对较少的实验次数，就能实现多种特性的优化。
尽管所使用的数据库非常小，但是该课题组的模型仅仅基于 23 个初始数据，以及仅仅经过 20 次迭代就完成了所需性质的优化。
（来源：Nature Communications）
总的来说，本次成果主要由两部分组成：由机器学习指导合成的方法、以及借此造出的高性能碳量子点。
对于这种机器学习指导合成的方法来说，它有望显著加速新材料的研发过程，大幅减少实验次数和实验时间，从而显著降低研发成本。
这一方法不仅能被用于半导体材料、催化剂和新型电池材料的开发，还能够推动自动化实验室的建设。
即通过 AI 模型与机器人的结合，实现材料合成与材料优化的自动化，在提高实验效率的同时减少人为误差。
此外，还可以根据特定的需求，快速地设计和优化材料的性能，从而让定制化的高性能材料在航天、国防、医疗等领域更好地发挥作用。
对于高性能的碳量子点来说，它作为一种零维的碳无机纳米材料，凭借卓越的荧光性能、水溶性、生物兼容性和稳定性，已经在多个领域显示出不错的应用潜力。
具体来说：
在光电器件领域，碳量子点有望用于制造更高效、更稳定的发光二极管。
在生物成像领域，碳量子点可以作为优秀的荧光标记物，为细胞成像和组织成像提供更清晰、更精确的图像。
在生物治疗领域，碳量子点可以作为药物载体，实现药物的精准输送、直达病变部位，提高治疗效果并减少副作用。
在生态环境领域，碳量子点可被用于环境监测和治理，例如检测水质和空气质量、以及去除污染物等。
在催化领域，碳量子点能被作为催化剂来加速化学反应，提高反应效率、以及降低能源消耗。
对于相关论文审稿人一致认为：本次研究展示了机器学习在小型数据集上的强大潜力。
与此同时，通过巧妙地运用 AI 技术，研究团队在提升量子点发光效率的同时，也实现了对于发光机制的精确控制。
这不仅为量子点材料研究带来了全新的研究视角，更为材料科学领域的发展注入了新的发展动力，将能助力于光电子学和量子计算的发展。
（来源：Nature Communications）
材料合成为何亟需引入人工智能技术？
据介绍，作为 AI 的核心技术，机器学习已经深入到各个研究领域，并在加速材料研究上显示出巨大潜力。
此前，机器学习模型已被成功用于钙钛矿卤化物、金属玻璃、高熵合金、以及无机-有机杂化材料等多种材料的性能预测。
然而，作为材料研发中的一个重要环节，针对材料合成的 AI 研究仍然不成熟。
对于传统的无机材料合成来说，由于涉及到多种参数，通常需要反复试验，才能找到理想的合成条件，这不仅耗时耗力、成功率也比较低。
早在 2018 年，汤碧珺和所在团队就开始探索 AI 在指导先进材料合成上的可行性。
当时，AI 在材料科学领域的应用尚未得到广泛关注，相关的可参考案例也比较少。因此，课题组首先得探索一条可行之路，以便将 AI 用于材料合成。
经过两年的努力，他们通过使用化学气相沉积法，将机器学习中的分类算法成功用于二维材料的合成。
并通过使用水热法，将机器学习中的回归算法，成功用于高荧光产率的硫氮掺杂蓝色荧光量子点的合成。
相关论文于 2020 年发表在 Materials Today [1]，后于 2024 年被该期刊选为 Materials Today family of journals 最具影响力的论文之一。
此后，该团队进一步探索了 AI 在更多材料体系之中的应用前景，并解决了不同材料的合成问题。
通过使用机器学习算法， 他们不仅造出了具有高量子荧光产量的绿色荧光量子点 [2]，还实现了对于先进低维材料形貌的调控，为进一步研究与材料维度相关的物理性质奠定了基础 [3]。
尽管这些前期工作证明了 AI 在材料合成中的潜力，但是上述成果必须依赖于大量前期数据的收集，否则就无法获得准确率较高的机器学习模型。
而且，尽管借助 AI 模型可以很好地提升实验结果，但是前期的实验成本依旧高企不下。
因此，他们开始探索如何在实验早期引入 AI，通过使用较少的初始数据，就能提升实验结果的准确率。
与此同时，此前他们往往只关注优化材料的某一种性质，但这在实际的材料设计中会带来一定局限。
例如，对于荧光碳量子点的光学特性来说，它包括两个关键性能指标：光致发光波长和量子产率。它们共同决定着材料的光学性能。
因此，在本次研究中他们希望开发一种基于机器学习的多目标优化策略，用于制备新型碳量子点，让其不仅具备卓越的荧光性能，并能在整个光谱范围内展现不同的颜色。
图 | 机器学习指导合成具有优越光学性质碳量子点的流程示意图（来源：Nature Communications）
7 种颜色的荧光量子产率均超 60%
而在本次研究之中，为了建立训练数据集，在不同随机选择参数下，他们累计合成 23 个碳量子点样本，并验证了这些样本的光致发光波长和荧光量子产率。
随后，他们选择 2,7-二羟基萘作为前驱体，并结合多样化的催化剂、以及一系列溶剂，探索不同条件之下碳量子点的形成，以及深入分析了 8 个关键的合成参数。
同时，基于机器学习模型的预测结果，该团队提出一种名为多目标优化策略的新方法。
但是，由于搜索空间的维度较高，实验数据也比较有限，因此很难建立一个能被推广至未见数据上的模型。
为了解决这一问题，他们采用基于梯度增强决策树的模型，在给定的数据集之上，分别拟合了两个已经通过最优超参数优化的回归模型。
其中一个模型能用于预测光致发光波长，另一个模型能用于预测荧光量子产率。这样一来，就能预测所有未探索的候选合成条件。
对于候选条件的搜索空间来说，它由 8 个合成参数的所有可能值的笛卡尔积来定义。通过此，可以得到大约 2000 万个可能的组合。
而通过利用多目标优化的评价策略，并对实验预测加以预测，该团队针对未探索的候选合成条件，开展了进一步的排序。
然后，对于在前两个推荐合成条件下合成的碳量子点，他们通过实验和表征这两种手段，验证了这两种碳量子点的光致发光波长和荧光量子产率值。
并将上述结果加入到训练数据集之中，以用于多目标优化设计循环的下一次迭代。在多次迭代之后，7 种颜色的荧光量子产率均超过 50%。
同时，在对数据进行处理之后，该团队揭示了合成参数与碳量子点性能之间的内在联系，验证了本次合成策略的有效性。
通过对比不同条件下的合成效果，其又进一步阐释了参数调整对于产物性能的影响。
图 | 基于机器学习的多目标优化策略指导下的全色荧光碳量子点合成评价（来源：Nature Communications）
最终， 在机器学习的帮助之下，他们将所有全色碳量子点的荧光量子产率均提升到 60% 以上。
图 | 全色荧光碳量子点的光学性质（来源：Nature Communications）
这凸显了机器学习方法在引导合成策略上的独特优势。也这证实了针对高维搜索空间中的合成参数与目标特性之间的错综复杂关系，机器学习方法能够发挥强大的导航作用。
总的来说，本次研究不仅为碳量子点的研究开辟了新视角，也为材料合成策略提供了全新的思考方向。
日前，相关论文以【机器学习引导实现全色高量子产率碳量子点】（Machine learning-guided realization of full-color high-quantum-yield carbon quantum dots）为题发在 Nature Communications 。
上海大学的郭华章博士和硕士生鲍红，以及南洋理工大学的鹿雨豪博士和雷振东博士是共同一作。
南洋理工大学的刘政教授、汤碧珺特聘研究员和关存太教授，以及上海大学王亮研究员担任共同通讯作者 [4]。
图 | 相关论文（来源：Nature Communications）
未来，他们计划将基于机器学习的多目标优化策略用于更多材料合成体系之中，比如用于二维材料和高熵纳米颗粒，以便提升新材料的研发效率。
通过这一策略，他们希望能在更广泛的材料领域中，实现高效、精确的合成和优化，推动材料科学的整体进步。
同时，他们也将继续聚焦于碳量子点研发中的痛点，通过研发更多 AI 方法来解决这些问题。
目前，碳量子点领域依然面临着三大挑战：
挑战之一在于：波长在 780-2526nm 范围的近红外光，其吸收、转换、以及储存效率直接关系到太阳能利用的效能。
挑战之二在于：红光/近红外发光的碳量子点的大规模制备尚存阻碍。
挑战之三在于：现有的分离纯化方法繁复且效率低下。
因此，当前迫切需要一种能够大规模合成高纯度碳量子点的新方法。
而借助机器学习等先进技术，该团队有望在解决现有问题的基础上，进一步深入挖掘碳量子点的特性与应用，实现高纯度碳量子点的大规模合成。
参考资料：
1. Materials Today 41 (2020): 72-80
2. ACS nano 14.11 (2020): 14761-14768
3. Journal of the American Chemical Society 143.43 (2021): 18103-18113
4.Guo, H., Lu, Y., Lei, Z.et al. Machine learning-guided realization of full-color high-quantum-yield carbon quantum dots. Nat Commun 15, 4843 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-49172-6
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