全固态锂金属电池（ASSLMB）因其高能量密度和更强的安全性能，已成为前景广阔的储能设备。然而，与锂/电解质界面稳定性和离子传输效率有关的挑战阻碍了硫化物基ASSLMB的实际应用。
图1. 双层界面的概念示意
上海大学蒋永、赵兵、徐毅 等提出了一种新颖的双层界面概念，即通过锂金属与有机氟化物（双(2-甲氧基乙基)氨基三氟化硫：BASF3）的原位转化反应，调节Li/Li6PS5Cl界面人工层的组成和表面均匀性。通过密度泛函理论（DFT）计算，精心设计的保护层展示了富含有机物的柔性上层和富含LiF的下层的分层梯度结构，并证明了它们的优势。具体而言，具有高附着功（Wad）的柔性层的加入改善了界面润湿性，防止了锂负极的体积膨胀，并保护了固态电解质的完整性。
此外，由于具有高界面能，LiF在抑制锂枝晶生长方面发挥了关键作用。另外，双层结构还起到电子阻挡层的作用，阻碍电子隧穿，最大限度地减少硫化物固态电解质的电流泄漏。
图2
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半电池性能
因此，分层梯度结构设计实现了无枝晶的致密锂沉积，保证了整个循环过程中界面的稳定和安全接触。作为对这一概念的证明，对称电池的临界电流密度（CCD）已提高到1.9 mA cm-2，并在基于FeS2和LiCoO2正极的ASSLMB中实现了稳定的长期循环性能。
图3
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ASSLMB的电化学性能
A tailored dual-layer electronic shielding interface enables highly stable and dendrite-free solid-state lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109150
