传统的氨气(NH₃)生产方法,如哈柏–博施法,虽然有效,但也伴随着大量的碳排放和能源消耗。随着环境保护和可持续发展的需求增加,研究人员提出了通过电化学硝酸盐还原反应(ENRR)从富含硝酸盐的废水中回收氨气的可行性。然而,传统电化学反应器中使用的质子交换膜(PEM)在处理富含有机杂质和高盐含量的废水时表现不佳,并且成本高昂。本研究开发了一种无膜电化学系统(ECSN),实现了硝酸盐还原与氨气回收的同步,用于处理真实的富硝酸盐废水,展示了该系统在长期稳定性、经济可行性和环境效益方面的显著优势。
成果简介
本研究展示了一种无膜电化学系统(ECSN),能够在不依赖质子交换膜的情况下,通过3D打印的金属玻璃装饰的Cu–Ni电极(MPCN)和紫外线辅助剥离单元,实现高效的氨气回收和硝酸盐还原。在处理真实电镀废水时,ECSN系统将超过70%的硝酸盐转化为高纯度的氯化铵,且该系统在长期测试中表现出良好的稳定性。
研究亮点
配图精析
图1
: 硝酸盐问题的典型解决方案示意图
图1展示了工业生产过程中硝酸盐的质量转移过程,并提出了通过ENRR转化NO₃⁻为NH₃–N并回收氨气的资源化处理路径,以支持循环经济的发展。
图2
: MPCN电极的制备与表征
图2展示了通过选择性激光熔化技术制备的MPCN电极的3D结构、XRD图谱、HR-TEM图像及快速傅里叶变换(FFT)图像,以及3D打印过程中表面与内部区域的加热与冷却速率分布情况,揭示了金属玻璃层的形成机制。
图3
: MPCN电极在ENRR中的表现
图3展示了在不同电位下MPCN电极的电化学原位FTIR光谱、在线差分电化学质谱(DEMS)测量结果,以及ENRR自由能路径图,说明了MPCN电极的卓越ENRR性能。
图4
: MPCN电极的电化学稳定性
图4通过光学图像、拉曼光谱、电荷密度分析和Bader电荷分析,比较了MPCN与其他电极在实际富硝酸盐废水中的电化学稳定性,MPCN电极展示了优异的长期稳定性。
图5
: ECSN系统在处理真实废水中的表现
图5展示了ECSN系统的流程图及其在电镀废水中的实际应用情况,包括电解氨气回收与同步紫外线剥离的设计,以及不同反应条件下NO₃⁻的去除效果、氨气选择性和产物分析。
图6
: ECSN的LCA和TEA评估
图6展示了ECSN与传统ECSL处理方法在环境影响和成本方面的对比,ECSN在多个环境影响类别中表现出显著的优势,并且处理成本更低,经济效益显著。
展望
该研究成功开发了一种无膜电化学系统(ECSN),能够在处理复杂废水的同时,高效回收氨气,并减少碳排放。未来研究可以进一步优化流场和电场分布,推动该系统的大规模应用,并与双极膜电渗析(BMED)系统结合,为硝酸盐废水的资源化处理提供整体解决方案。
文献信息
标题
: Ammonia recovery from nitrate-rich wastewater using a membrane-free electrochemical system
期刊
: Nature Sustainability
DOI
: 10.1038/s41893-024-01406-7
原文链接
: https://doi.org/10.1038/s41893-024-01406-7