2024年10月3日，J. Am. Chem. Soc.在线发表了威斯康星大学麦迪逊分校Daniel C. Fredrickson 课题组的研究论文，题目为【 Machine Learning-Based Investigation of Atomic Packing Effects: Chemical Pressures at the Extremes of Intermetallic Complexity 】。
金属间相代表了一个新兴 行为的领域，其中具有堆积和电子偏好的原子可以组合成复杂的几何排列，其长程 序涉及包含数千个原子的重复条纹，或者与三维晶胞不 相容 。 这种 排列 的形成表明了这些体系中无法解释的驱动力， 如果理解 这些驱动力，就可以在新金属材料的设计中加以利用 。 DFT化学压力（CP）分析已成为 一种可视化的方法，可以看到简单晶体结构中的原子 堆积 张力如何驱动这种复杂性并创造潜在的功能 。 然而，由于该方法依赖于资源密集型的电子结构计算，其应用范围迄今为止受到限制。
在此研究中，作者 利用金属间反应性数据库中的DFT-CP方案集开发了基于机器学习（ML）的CP方法实现 。通过一系列 例子 比较ML-CP和DFT-CP方案来说明该方法，然后通过探索金属间化学中复杂的典型实例之一 Mg 2 Al 3 来演示其应用 ，Mg 2 Al 3 的高温晶胞是一个包含1227个原子的2.8 nm立方体。对其ML-CP 衍生 的原子间压力分析将结构的起源追溯到Frank-Kasper多面体组装的简单匹配规则。 ML-CP模型可以通过其 网络 界面或命令行版本立即用于其他金属间化合物体系，只需一个晶体学信息文件 。
所提出的ML-CP方法为将CP概念应用于新体系提供了一个框架，而不需要进行电子结构计算。在这个框架内，未来有大量发展的机会。 目前 机器学习模型的基础仅在430种化合物和115种结构类型的2110个数据点上进行了训练，没有氢化物、镧系元素和锕系元素的代表 。沿着这些思路，即使ML-CP模型的特征旨在允许对三元和四元体系进行预测，但训练集中还没有包含此类化合物（这意味着任何此类预测都应该进行批判性评估）。
虽然这个数据集足以为采样的化合物领域生成一个训练有素的模型，但金属间反应性数据库的扩展将允许对模型进行改进，以结合更广泛材料的经验。 此外，训练中包含的大多数结构都是从文献中提取的，代表了实验观察到的几何形状。 因此，目前尚不清楚该模型对异常或不稳定结构的预测有多准确，正如Cu 3 Ti拟合不佳所暗示的那样。 期待 训练ML-CP模型的未来迭代 以提高其通用性，同时探索其在原始DFT实现计算可行性之外的问题中的应用，如缺陷、晶界、非公度调制和准晶。
图1 DFT-CP和ML-CP方案用于假设的CaCu 5 型CaAg 5 相、高温CoGa 3 型IrIn 3 和AuCu 3 型YGa 3
图2 ML-CP模型的测试
图3 Mg 2 Al 3 的低T菱方结构
图4 Mg-Al体系ML-CP模型的试验
图5 Mg 2 Al 3 中CP起伏的几何起源
【 论文链接 】
Van Buskirk, J.S., Peterson, G.G.C. & Fredrickson, D.C . Machine Learning-Based Investigation of Atomic Packing Effects: Chemical Pressures at the Extremes of Intermetallic Complexity . J. Am. Chem. Soc. , 2024 . https://doi.org/10.1021/jacs.4c10479
【其他相关文献】
[1] Sanders, K.M., Van Buskirk, J.S., Hilleke, K.P. et al. Self-Consistent Chemical Pressure Analysis: Resolving Atomic Packing Effects through the Iterative Partitioning of Space and Energy. J. Chem. Theory Comput ., 2023 , 19, 4273–4285. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.3c00368
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