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Nature Sustainability重磅: 無膜電化學廢水回收氨氣

2024-09-01科學

傳統的氨氣(NH₃)生產方法,如哈柏–博施法,雖然有效,但也伴隨著大量的碳排放和能源消耗。隨著環境保護和可持續發展的需求增加,研究人員提出了透過電化學硝酸鹽還原反應(ENRR)從富含硝酸鹽的廢水中回收氨氣的可行性。然而,傳統電化學反應器中使用的質子交換膜(PEM)在處理富含有機雜質和高鹽含量的廢水時表現不佳,並且成本高昂。本研究開發了一種無膜電化學系統(ECSN),實作了硝酸鹽還原與氨氣回收的同步,用於處理真實的富硝酸鹽廢水,展示了該系統在長期穩定性、經濟可行性和環境效益方面的顯著優勢。

成果簡介

本研究展示了一種無膜電化學系統(ECSN),能夠在不依賴質子交換膜的情況下,透過3D打印的金屬玻璃裝飾的Cu–Ni電極(MPCN)和紫外線輔助剝離單元,實作高效的氨氣回收和硝酸鹽還原。在處理真實電鍍廢水時,ECSN系統將超過70%的硝酸鹽轉化為高純度的氯化銨,且該系統在長期測試中表現出良好的穩定性。

研究亮點

  • 無膜電化學系統設計 :開發了一種無膜電化學系統,利用3D打印的MPCN電極和紫外線輔助剝離技術,實作了高效的氨氣回收和硝酸鹽還原。
  • MPCN電極的高效催化效能 :3D打印的MPCN電極展示了在-0.5 V條件下,NH₃-氮的生成速率為0.94 mmol h⁻¹ cm⁻²,法拉第效率超過93%。
  • 長時間操作的電化學穩定性 :MPCN電極能夠在200 mA cm⁻²的工業電流密度下,連續執行超過1000小時,表現出優異的電化學穩定性。
  • 環境與經濟效益分析 :透過生命周期分析(LCA)和技術經濟分析(TEA)表明,ECSN系統在減少碳排放、處理富硝酸鹽廢水方面具有顯著優勢,處理成本低於傳統的蒸發–結晶–固化–填埋方法。
  • 配圖精析

    圖1 : 硝酸鹽問題的典型解決方案示意圖
    圖1展示了工業生產過程中硝酸鹽的質素轉移過程,並提出了透過ENRR轉化NO₃⁻為NH₃–N並回收氨氣的資源化處理路徑,以支持迴圈經濟的發展。

    圖2 : MPCN電極的制備與表征
    圖2展示了透過選擇性激光熔化技術制備的MPCN電極的3D結構、XRD圖譜、HR-TEM影像及快速傅立葉變換(FFT)影像,以及3D打印過程中表面與內部區域的加熱與冷卻速率分布情況,揭示了金屬玻璃層的形成機制。

    圖3 : MPCN電極在ENRR中的表現
    圖3展示了在不同電位下MPCN電極的電化學原位FTIR光譜、線上差分電化學質譜(DEMS)測量結果,以及ENRR自由能路徑圖,說明了MPCN電極的卓越ENRR效能。

    圖4 : MPCN電極的電化學穩定性
    圖4透過光學影像、拉曼光譜、電荷密度分析和Bader電荷分析,比較了MPCN與其他電極在實際富硝酸鹽廢水中的電化學穩定性,MPCN電極展示了優異的長期穩定性。

    圖5 : ECSN系統在處理真實廢水中的表現
    圖5展示了ECSN系統的流程圖及其在電鍍廢水中的實際套用情況,包括電解氨氣回收與同步紫外線剝離的設計,以及不同反應條件下NO₃⁻的去除效果、氨氣選擇性和產物分析。

    圖6 : ECSN的LCA和TEA評估
    圖6展示了ECSN與傳統ECSL處理方法在環境影響和成本方面的對比,ECSN在多個環境影響類別中表現出顯著的優勢,並且處理成本更低,經濟效益顯著。

    展望

    該研究成功開發了一種無膜電化學系統(ECSN),能夠在處理復雜廢水的同時,高效回收氨氣,並減少碳排放。未來研究可以進一步最佳化流場和電場分布,推動該系統的大規模套用,並與雙極膜電滲析(BMED)系統結合,為硝酸鹽廢水的資源化處理提供整體解決方案。

    文獻資訊

    標題 : Ammonia recovery from nitrate-rich wastewater using a membrane-free electrochemical system
    期刊 : Nature Sustainability
    DOI : 10.1038/s41893-024-01406-7
    原文連結 : https://doi.org/10.1038/s41893-024-01406-7