固態鋰離子電池已經成為全球電池企業爭相開發的下一代電池技術，但固態電池深受組分界面粘接這一世界級難題困擾，而無法大規模走向套用。基於聚合物固態電解質（SPEs）設計更加安全的固態電池被認為是下一代高效能電池最有前景的解決方案之一。然而，目前聚合物固態電解質同樣面臨室溫離子電導率低、界面粘接不穩定、薄膜力學效能欠佳等一系列難題。因此，尋求低成本且綜合性的解決方案已經成為固態聚合物電解質薄膜走向成功必須克服的一個重大挑戰。
圖1.高熵聚合物膠帶電解質（HETE）及其固態膠帶電池設計概念圖
基於以上重大需求和關鍵挑戰，四川大學高分子科學與工程學院王宇、傅雪薇、楊偉團隊在「微粘控」指導思想下，充分利用聚合物鏈與離子間的強吸附作用，有效調控聚合物電解質的凝聚態結構，從而成功構築出高熵聚合物膠帶電解質（High-entropy tape electrolyte,HETE），並展示了其在無外壓固態膠帶電池（Compression-free solid-state tape batteries）中的套用，創新地利用表面粘附力解決了固態電池中的界面粘接問題（圖1）。
本工作首先利用聚合物分子鏈與鋰鹽離子間的強吸附作用，實作了無定形高熵PEO電解質的制備，並行現其獨特的強吸附特性和高導離子率能力。進一步，基於同樣的策略，透過離子與PEO和PVDF分子鏈的橋梁吸附作用，實作了PEO/PVDF高熵合金電解質的制備，實作了電解質膜力學效能的大幅改善。最後透過將上述兩個不同層次的高熵結構進行合理的分層融合，成功制備出類似雙面膠三層結構的高熵聚合物膠帶電解質HETE（圖2）。
圖2.HETE的制備原理、工藝及構效調控
得益於多層次高熵聚合物的凝聚態結構特性，所制備的HETE可以兼具較高的室溫離子電導率（3.50±0.53×10-4S cm-1），良好的力學效能（拉伸強度8.18±0.28 MPa）和耐刺穿效能（穿刺強度66.9±1.4 g/25.4μm）；最重要的是，它還具備與商用膠帶相當的表面粘附力（界面粘接韌性為231.6±9.6 Jm-2）（圖3）。這些特性在常規的聚合物電解質中很少被報道。
圖3.HETE的力學效能和表面粘附性
最後，利用HETE優異的表面粘附特性，實作了電解質薄膜與電極的原位界面粘結。經過簡單壓合、封裝後可得到柔性的無需外壓力即可工作的固態膠帶電池。該固態膠帶電池具備優異的界面穩定性和柔性，無需額外的壓力便可維持界面穩定，並且可承受扭曲、壓縮等極端變形。這在基於無機陶瓷的傳統固態電池中幾乎無法想象（圖4）。
圖4.基於HETE的無外壓固態膠帶柔性電池及其電化學效能
簡而言之，作者們在「微粘控」加工思想指導下，利用聚合物-離子強吸附作用制備了不同層次高熵結構的聚合物固態電解質薄膜，並且在此基礎上進一步設計了具備強表面粘附特性的聚合物膠帶電解質薄膜HETE。更重要的是，利用HETE的粘附特性實作了固態柔性電池的簡易組裝和無需外壓的界面穩定性。該工作提出微粘控構築高熵膠帶電解質和無壓力固態膠帶電池的新概念不僅為先進固態聚合物電解質的設計提供了一種有效的高熵設計策略，而且也可能為解決固態電池中的界面問題帶來新的啟發。
論文詳細資訊：He, X.; Zhu, Z.; Wen, G.; Lv, S.; Yang, S.; Hu, T.; Cao, Z.; Ji, Y.; Fu, X.*; Yang, W.*; Wang, Y.*Design of Tape-Like High-Entropy Polymer Electrolytes for Compression-Free Solid-State Batteries.Advanced Materials, 2023. 2307599.
文章連結：https://doi.org/10.1002/adma.202307599
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