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清華深研院康飛宇:混合SEI助力固態鋰金屬電池2200次迴圈!

2024-03-01科學

復合固態電解質(CSEs)中的填料主要負責增強鋰離子的導電性,但幾乎不調節固態電解質界面(SEI)的形成。 圖1 . CSE的制備和表征


清華大學深圳國際研究生院康飛宇、賀艷兵、柳明 等提出了一種界面反應策略,采用獨特的介電NaNbO3(NNO)填料與聚偏二氟乙烯(PVDF)基體(PNNO)結合,在Li-CSEs界面上客製堅固的氟化Li/Na混成SEI。Li0.025Na0.975NbO3(LNNO)是透過在NNO中進行Li+和Na+取代而形成的,並且取代的Na+參與SEI的形成。富含NaF/LiF的堅固SEI對Li+遷移表現出優異的導電性和高楊氏模量(8.01GPa),這在固態鋰金屬電池的高面容量下實作了長期的鋰沈積/剝離迴圈。此外,介電NNO可以誘導PVDF的高介電β相的形成,以促進鋰鹽的離解,並產生更多可移動的Li+,從而實作PNNO-5(5.56×10-4 S cm-1)的高離子電導率。 圖2 . LiF/NaF-SEI混成物的形成機

結果,使用PNNO電解質的Li/Li對稱電池在3 mAh cm-2的高面積容量下維持超過600小時的長期迴圈。固態NCM811/Li電池可以在2C下穩定迴圈2200次,並在-20℃下表現出優異的效能。此外,當與高負載陰極(10 mg cm-2)配對時,固態NCM811/Li電池也顯示出顯著提高的電池穩定性,顯示出固態鋰金屬電池商業化的巨大前景。這項工作為開發安全穩定的固態鋰金屬電池提供了一種在復合固態電解質中進行界面工程的填料的新設計原理。 圖3 . 固態NCM/Li電池的電化學效能

Dielectric Filler-induced Hybrid Interphase Enabling Robust Solid-State Li Metal Batteries at High Areal Capacity. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202311195