近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員鄧德會、副研究員崔曉菊和於良等在甲烷室溫電催化轉化的研究中取得新進展。 團隊實作了由高壓-電芬頓驅動的甲烷與氧氣室溫高效催化轉化制甲酸，為低溫下甲烷與氧氣的高效催化轉化提供了新思路。 相關成果以封面文章形式發表於【美國化學會誌】。
甲烷與氧氣直接催化轉化制高附加值含氧化學品是天然氣資源高值化利用的有效途徑。然而，在溫和條件下活化氧氣分子形成能夠解離甲烷C-H鍵的高活性氧物種非常困難，導致低溫下甲烷與氧氣高效轉化極具挑戰性。
▲ 轉化制甲酸示意圖。中國科學院大連化學物理研究所供圖
在該研究中，團隊 基於自主研制的高壓-電化學反應釜，開發了由高壓-電芬頓驅動的甲烷與氧氣催化轉化新途徑 ，在電解池的陰極區實作室溫下電催化甲烷與氧氣高效轉化制甲酸。
研究表明，氧氣首先在陰極銀箔上經由兩電子轉移路徑還原生成雙氧水，雙氧水進一步與溶液中的Fe 2+ 透過均相芬頓反應，生成高活性的氧物種羥基自由基，羥基自由基連續活化C-H鍵並將甲烷轉化成甲酸。
團隊進一步發現， 提高氧氣的分壓可促進雙氧水的生成，而提高甲烷的分壓可以有效增加溶液中甲烷和羥基自由基之間的碰撞概率，進而提高產物甲酸的收率和法拉第效率 。
相關論文資訊：
https://doi.org/10.1021/jacs.3c10825
來源：中國科學報（2024-03-13 第1版 要聞
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責編：王穎
