1 成果簡介
嚴重的穿梭效應和緩慢的氧化還原反應動力學是鋰硫電池（LSBs）最迫切需要解決的兩個問題。 本文，湖北大學 梅濤教授團隊在【Adv Funct Mater】期刊 發表名為「Defect Strategy-Regulated MoSe2-Modified Self-Supporting Graphene Aerogels Serving as Both Cathode and Interlayer of Lithium-Sulfur Batteries」的論文， 研究提出設計了富含硒空位的硒化鉬修飾石墨烯氣凝膠，既可作為LSB的陰極主體（MoSe2-x@GA/S），也可作為獨立的夾層（MoSe2-x@GA）。
石墨烯網絡支持的無粘結劑硫宿主可最大限度地提高電子傳導性/鋰遷移率，並減輕體積膨脹。具有親硫-親鋰特性的富缺陷 MoSe+2-x 加快了 Li2S 的成核和解離，而插入的雙功能夾層不僅促進了多硫化物的吸附和轉化，還調節了鋰的均勻沈積並抑制了鋰枝晶的生長。因此，組裝後的 MoSe2-x@GA/S+ 互層電極在容量提升和迴圈穩定性方面獲得了良好的反饋，在 0.2 C 條件下具有 1256.9 mA h g-1 的高初始放電容量，在 1 C 的高電流密度下，經過 1000 次長期迴圈後，每迴圈的衰減率為 0.024%，並在高硫負載（4.8 mg cm-2）和貧電解質（5.5 µL mg-1）條件下實作了高比容量（720.6 mA h g-1）。這項富有洞察力的工作為無粘結劑硫宿主的設計和缺陷電催化工程的套用提供了新思路。
2 圖文導讀
圖1、MoSe2-x@GA/S+ 層間整合電極的制備和機理圖。
圖2、a-c) MoSe2-x@GA 的 FESEM 影像、d-f) HRTEM 影像、g) SAED 圖案、h) STEM 影像和相應的 EDS 貼圖。
圖3、a) MoSe2@GA 和 MoSe2x@GA 的 XRD 圖，b) Se 3d、c) Mo 3d XPS 光譜，d) 拉曼光譜，e) EPR 光譜。f) MoSe2x@GA 的 N2 吸附-解吸等溫線和孔徑分布圖。
圖4、a) 分別加入 GA、MoSe2@GA 和 MoSe2-x@GA 的 Li2S6 溶液的紫外可見光譜，插圖為視覺化吸附測試照片；吸附 Li2S6 前後 MoSe2-x@GA 的 b) Se 3d 和 c) Mo 3d 的 XPS 光譜；d)MoSe2-x@GA吸附Li2S6及鍵長模型示意圖；e)MoSe2-x@GA的電荷密度差示意圖；f)MoSe2@GA和MoSe2-x@GA吸附Li2S6前後S-S鍵的鍵長比較；g)MoSe2@GA和h)MoSe2-x@GA的DOS曲線。
圖5、a) GA、MoSe2@GA 和 MoSe2x@GA 的對稱 CV 曲線；b) MoSe2@GA/S、MoSe2-x@GA/S 和 MoSe2x@GA/S+ 互層電極的 C2 峰和 A 峰的塔菲爾曲線；d) MoSe2x@GA 和 e) MoSe2@GA 的 Li2S 沈積曲線；f) MoSe2x@GA 和 MoSe2@GA 的 Li2S 溶解曲線；g) GA/S、MoSe2@GA/S 和 MoSe2x@GA/S 的 GITT 曲線；h) MoSe2x@GA/S 的差分 CV 曲線和 i) 相應的 CV 起始電位；j) MoSe2x@GA/S 在不同掃描速率下的 CV 曲線；GA/S、MoSe2@GA/S 和 MoSe2x@GA/S 在 k) 峰值 C2 和 l) 峰值 A 處的峰值電流與掃描速率平方根之間的關系。
圖6、a) MoSe2-x@GA 中間膜的橫截面 SEM 影像；b) PP 隔離層和添加 MoSe2-x@GA 中間膜的對稱電極阻抗圖；c) 接觸角測試影像；使用傳統 PP 隔離層和插層 MoSe2-x@GA 中間膜的鋰-鋰對稱電池測試：d) 在 0.5 mA cm-2 條件下，剝離/電鍍容量為 0. 5 mA h cm-2 時，e) 速率效能，f) 1 mA cm-2 時，剝離/電鍍能力為 1 mA h cm-2 和 g) Tafel 曲線和相應的交換電流密度（插圖）；（p-p）使用傳統 PP 隔膜和插層 MoSe2-x@GA 中間膜迴圈前後鋰片表面和橫截面的 FESEM 影像；i) H 瓶視覺化穿梭測試。
圖7、GA/S、MoSe2@GA/S、MoSe2-x@GA/S 和 MoSe2-x@GA/S+夾層電極的電化學效能
3 小結
總之，本實驗透過合成富含硒缺陷的硒化鉬改性石墨烯氣凝膠，實作了 "一石二鳥 "的吸附催化策略，即同時作為自支撐硫負載陰極（MoSe2-x@GA/S）和獨立夾層（MoSe2-x@GA），並具有三維石墨烯網絡通道。中間層的引入確保了對陽極逸出鋰離子的再攔截和二次催化轉化，有效提高了活性物質的利用率和容量保持率。此外，鋰-鋰對稱電池中中間層的存在還有助於引導鋰的均勻成核和生長。與其他對照組相比，MoSe2-x@GA/S+ 中間層電極最終表現出更高的高硫負荷和長迴圈效能，以及更好的穩定性倍率。
文獻：
https://doi.org/10.1002/adfm.202314379
