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2天2篇唯一单位Nature!武汉大学团队解决世界难题

2024-09-04科技

8月28日,武汉大学孙蒙祥教授团队Nature发文,24小时后 武汉大学 雷爱文、李武教授团队再发Nature,雷爱文教授课题组50天内连发Science和Nature 。

8月29日, Nature (【自然】杂志)在线发表了 武汉大学化学与分子科学学院、高等研究院雷爱文/李武教授团队 的最新的电合成新技术研究,题为 「Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes」(电催化芳烃和杂芳烃还原氘代)

武汉大学化学与分子科学学院 博士步发祥 、高等研究院 博士生邓宇琪 为论文的 共同第一作者 ,李武教授、雷爱文教授为 通讯作 者 武汉大学为唯一署名单位

氘标记被广泛应用于新药创制、质谱内标、化学反应动力学、生物示踪剂等研究。例如,氘代新药氘代丁苯那嗪(安泰坦)、多纳非尼(泽普生)、VV116(民得维)等已获批上市。此外,核磁共振氘代谢成像作为新兴起的分子代谢成像技术被广泛关注。然而,目前已开发的氘标记方法十分有限,并且已开发的方法在引入多个氘原子和高氘标记率方面存在极大的挑战。这些因素造成了氘标记化合物的价格十分高昂。开发使用廉价氘源的高效氘标记方法具有重要意义。饱和(杂)环状结构广泛存在于药物和天然分子中,以廉价易得的芳烃化合物为原料合成氘标记饱和(杂)环状化合物是一种经济且高效的合成方法。到目前为止,具有普适性的芳烃还原氘标记的方法还未曾被开发出来。

▲从左至右:雷爱文教授 邓宇琪 步发祥 李武教授

雷爱文/李武教授团队从原创电极材料出发,通过电合成新技术成功解决了这一难题。该策略通过电催化,以廉价易得的氘水为氘源,在温和条件下实现芳环的还原氘代反应。该方法具有广泛的普适性,能够实现多种芳烃和杂芳烃的还原氘代反应,成功合成了多种氘代环状和杂环化合物。此外,该方法还可以通过脱氟反应串联芳烃还原反应,合成饱和氘代的环状化合物。利用该方法成功合成了13个氘标记的药物分子,充分展示了其在药物开发和实际应用中的巨大潜力与广阔前景。

因为电合成新技术的绿色、安全和低能耗特性,2023年国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)把它评定为当年的十大新兴技术之一。这种新技术将有望发展成为新质生产力,用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力的环境污染问题、安全生产风险和高能耗问题,助力绿色制造,高质量发展。

该工作得到了国家自然科学基金项目,国家重点研发计划项目、武汉市科学基金等基金的支持。据悉,雷爱文教授团队于2024年7月11日在Science发文首创程序化交流电合成新技术应用于铜催化碳氢键转化反应 (Science文章链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado0875) ;2024年8月14日在Nature Chemistry接收了一篇题目为 Radical-triggered translocation of C–C double bond and functional group(协同催化自由基活化,实现了多官能团迁移和碳碳双键精确重构) 的文章 (Nature Chemistry文章链接:https://doi.org/10.1038/s41557-024-01633-7) 。

文章链接:

https://www.nature.com/articles/s41586-024-07989-7