近日，俄羅斯聖彼得堡國立資訊科技機械與光學大學助理教授孫雅麗和團隊，設計了一種共振的金屬/高折射率半導體單個納米結構（MSN，metal/high-refractive-index semiconductor nanostructure）。
圖 | 孫雅麗（來源：孫雅麗）
在飛秒激光的幫助之下，可以改變金屬納米結構的外形，同時還能產生熱載流子。而光生載流子在金屬-半導體界面處，會分離形成肖特基勢壘，從而建立靜電場 Edc。
由於所產生的靜電場 Edc 與 MSN 半導體納米結構的三階極化率 χ（3） 相互作用，對於有效二階極化率 χ（2）eff 會產生調制作用(ISHG(2ω) = |χ(2) +χ(3)Edc|2ISHG(ω)=|χeff(2)|2ISHG(ω))。
因此，利用二次諧波訊號可以探測生成的靜電場，並且二次諧波訊號對激發強度的依賴性變為非二次，而這便是電場誘導二次諧波產生（electrical-field-induced second harmonic generation，EFISH）的三階非線性過程。
而在同樣的激勵條件之下，矽納米薄膜和矽納米球並不會生成電場，因此仍然具備二次的諧波訊號/激發強度依賴性。
為了更好地探測這個電場，課題組將 MSN 半導體結構設計成非共振模式，減弱源自半導體結構的二次諧波訊號的共振增強。
而 MSN 金屬結構被設計為二次諧波波長處等離子體共振，從而能夠增強二次諧波訊號。
除了非二次諧波訊號/激發的強度依賴性，MSN 時間相關的二次諧波訊號同樣證明了光生電場的存在。
因此，二次諧波訊號/激發強度依賴性也存在時間相關性，在不同激光強度下的飽和時間約為幾十秒。
為了估算電場值、以及金屬功函數和矽表面密度對於載流子濃度的影響，課題組利用漂移-擴散模型進行了理論研究，
結果發現在低脈沖強度之下，二次諧波訊號的主要貢獻來自矽表面的缺陷，此時二次諧波訊號對激發功率的依賴關系是二次的。
當強度超過 7GW/cm2 時，光生載流子在金屬-半導體界面形成了靜電場，這時 EFISH 效應會占據主導地位，訊號對於激發功率的依賴關系變為非二次。
由於理論研究和實驗結果相互吻合，因此他們估算發現納米天線中全光激勵產生的靜電場值高達 108V/m。
圖 | 單個金屬-半導體納米粒子內的電場生成與探測（來源：Light: Science & Applications）
目前，該團隊已經在單個納米粒子內實作了高效光生電場，尺度在 20-200nm 級別，未來有望用於建立基於納米天線的光學納米晶體管、記憶體和可程式邏輯裝置等。
據了解，作為一種強大的工具，電場一直被納米芯片所用，並促進了光電納米探測器件的發展。
盡管透過外部電路針對微納結構施加電壓，也可以有效地控制光電訊號。但是，這種控制無法在超快時間尺度上進行，因為所需的電壓通常較高，並且在高工作頻率之下電流會變得不可持續。
而對於寬頻套用來說，需要在皮秒甚至更短的時間尺度上操控光電訊號，這就要求透過全光學配置而非直接施加電壓來控制光電訊號。
在納米光子學中，局部電場可被視為是發現一系列納米天線特性的關鍵，而這些特性源於固態材料和光學諧振。
具有光學/電學雙重功能的納米天線，對於納米光子處理器可謂至關重要，它能為制造基於納米天線的神經形態器件奠定基礎。
因此，在納米光子學的發展中，下一個具有挑戰性的步驟，便是在單個諧振納米天線內實作可控的電場生成。基於此，孫雅麗和團隊開展了本次研究。
事實上，本次課題是此前工作的延展。之前，他們利用飛秒激光改變了金屬-半導體納米粒子的金屬外形，從而對金屬-半導體結構的光學性質進行精準調控。
在這種情況之下，還要精準地控制飛秒激光的激勵參數，比如脈沖重復頻率、輻射時長、能量密度、光斑尺寸等。
在前期工作之中，他們發現在低脈沖重復頻率（80MHz—50Hz）之下，可以對特殊金屬-半導體界面進行塑性，從而形成肖特基勢壘產生電場。
為了證明本次實驗結果的準確性，他們針對多個金屬-半導體粒子反復進行同樣的實驗，並在同等實驗條件之下，針對半導體薄膜和納米球開展同樣的實驗，隨後在理論層面開展了模擬計算。
期間，他們經歷了實驗室整體搬遷和教學樓坍塌兩大事件。實驗室搬遷延緩了實驗進展，而本次實驗對於精度的要求特別高，儀器拆裝再整合、以及不同的工作環境，都會對數據精度產生一定影響。
因此，大部份之前做完的實驗必須重復測量，以確保數據的真實可靠性。在實驗尾聲，由於課題組所在的實驗樓是歷史古跡，其內部從五樓坍塌至二樓（至今仍在修補）。
而雖然他們的實驗室在地下一層，但是短時間內大家都不敢進實驗室做實驗。經歷數月之久的檢測之後，他們才陸續恢復實驗。
而由於擔心影響坍塌問題影響實驗精度，他們不得不再一次重復一些實驗，以至於這個工作的實驗時間長達三年之久，但是也確保了實驗數據的準確度。
最終，相關論文以【單金屬半導體納米天線中靜電電場的全光生成】（All-optical generation of static electric field in a single metal-semiconductor nanoantenna）為題發在 Light: Science & Applications[1]。
孫雅麗是第一作者，聖彼得堡國立資訊科技機械與光學大學德米泰利·祖埃夫（Dmitry Zuev）教授擔任通訊作者。
圖｜相關論文（來源：Light: Science & Applications）
另據悉，這項研究被評選為聖彼得堡國立資訊科技機械與光學大學 2023 年度最重大的研發專案之一（共 12 項）。
孫雅麗也被邀請在新聞媒體上分享研究經歷，並與其它 11 項研究的負責人一起登上聖彼得堡國立資訊科技機械與光學大學 2024 年度官方行事曆。
（來源：孫雅麗）
另據悉，孫雅麗於 2014 年本科畢業於武漢理工大學，2015 年從華中科技大學赴聖彼得堡國立資訊科技機械與光學大學交流存取。
2017 年，她獲得華中科技大學的碩士學位。同年，孫雅麗申請獲得了國家留學基金委國家建設高水平大學公派研究生專案的支持，隨後赴聖彼得堡國立資訊科技機械與光學大學攻讀博士，2021 年獲得博士學位。
博士畢業之後，她在聖彼得堡國立資訊科技機械與光學大學擔任助理教授，目前組裏有兩位碩士和三位本科生，另一位碩士已於 2022 年畢業。
參考資料：
1.Sun, Y., Larin, A., Mozharov, A.et al. All-optical generation of static electric field in a single metal-semiconductor nanoantenna. Light Sci Appl 12, 237 (2023). https://doi.org/10.1038/s41377-023-01262-8
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