將CO2選擇性地轉化為特定的碳氫化合物非常可取，但也相當具有挑戰性。基於此， 中國科學院山西煤炭化學研究所王建國研究員、秦張峰研究員和王森副研究員等人 報道了一種雙功能ZnCrOx/H-ZSM-5復合催化劑，該催化劑可選擇性地將CO2加氫轉化為三甲基苯（TriMB）和乙烯。在CO2轉化率為17.5%時，對芳烴和輕烯烴的選擇性分別達到64.6和26.1%。其中TriMB占芳烴產品的57.4%，乙烯占所有輕烯烴的83.9%。
VASP解讀
透過DFT計算，作者研究了H-ZSM-5的直通道和交腔的酸位上各種甲基苯（MBs）的生成反應動力學。當酸性位點分布在直道中時，甲苯甲基化為鄰二甲苯、間二甲苯和對二甲苯需要136.7、138.8和145.0 kJ mol-1的能壘，速率常數分別為4.46×101、2.96×101和8.88×10° s-1。生成的二甲苯可進一步甲基化形成1, 2, 3-TriMB、1, 2, 4-TriMB和1, 3, 5-TriMB。
此外，本文計算得到鄰二甲苯到1, 2, 3-TriMB和1, 2, 4-TriMB的勢壘分別為122.0和113.4 kJ mol-1，二甲苯到1, 2, 3-TriMB和1, 2, 4-TriMB的勢壘分別為133.8和130.5 kJ mol-1，對二甲苯到1, 2, 4-TriMB的勢壘分別為129.7 kJ mol-1。因此，1, 2, 4-TriMB的生成優先於1, 2, 3-TriMB和1, 3, 5-TriMB的生成。結果證實，在ZSM-5的10環通道中放置更多的酸性位點可有效地抑制塊狀C9+芳烴的形成。
Selective Conversion of CO2 to Trimethylbenzene and Ethene by Hydrogenation over a Bifunctional ZnCrOx/H-ZSM-5 Composite Catalyst.
ACS Catal.,
2023
, DOI: ht-tps://doi.org/10.1021/acscatal.3c03689.
