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2天2篇唯一單位Nature!武漢大學團隊解決世界難題

2024-09-04科技

8月28日,武漢大學孫蒙祥教授團隊Nature發文,24小時後 武漢大學 雷愛文、李武教授團隊再發Nature,雷愛文教授課題組50天內連發Science和Nature 。

8月29日, Nature (【自然】雜誌)線上發表了 武漢大學化學與分子科學學院、高等研究院雷愛文/李武教授團隊 的最新的電合成新技術研究,題為 「Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes」(電催化芳烴和雜芳烴還原氘代)

武漢大學化學與分子科學學院 博士步發祥 、高等研究院 博士生鄧宇琪 為論文的 共同第一作者 ,李武教授、雷愛文教授為 通訊作 者 武漢大學為唯一署名單位

氘標記被廣泛套用於新藥創制、質譜內標、化學反應動力學、生物示蹤劑等研究。例如,氘代新藥氘代丁苯那嗪(安泰坦)、多納非尼(澤普生)、VV116(民得維)等已獲批上市。此外,核磁共振氘代謝成像作為新興起的分子代謝成像技術被廣泛關註。然而,目前已開發的氘標記方法十分有限,並且已開發的方法在引入多個氘原子和高氘標記率方面存在極大的挑戰。這些因素造成了氘標記化合物的價格十分高昂。開發使用廉價氘源的高效氘標記方法具有重要意義。飽和(雜)環狀結構廣泛存在於藥物和天然分子中,以廉價易得的芳烴化合物為原料合成氘標記飽和(雜)環狀化合物是一種經濟且高效的合成方法。到目前為止,具有普適性的芳烴還原氘標記的方法還未曾被開發出來。

▲從左至右:雷愛文教授 鄧宇琪 步發祥 李武教授

雷愛文/李武教授團隊從原創電極材料出發,透過電合成新技術成功解決了這一難題。該策略透過電催化,以廉價易得的氘水為氘源,在溫和條件下實作芳環的還原氘代反應。該方法具有廣泛的普適性,能夠實作多種芳烴和雜芳烴的還原氘代反應,成功合成了多種氘代環狀和雜環化合物。此外,該方法還可以透過脫氟反應串聯芳烴還原反應,合成飽和氘代的環狀化合物。利用該方法成功合成了13個氘標記的藥物分子,充分展示了其在藥物開發和實際套用中的巨大潛力與廣闊前景。

因為電合成新技術的綠色、安全和低能耗特性,2023年國際純粹與套用化學聯合會(IUPAC)把它評定為當年的十大新興技術之一。這種新技術將有望發展成為新質生產力,用於解決當前基於化石能源驅動的現行生產力的環境汙染問題、安全生產風險和高能耗問題,助力綠色制造,高質素發展。

該工作得到了國家自然科學基金專案,國家重點研發計劃專案、武漢市科學基金等基金的支持。據悉,雷愛文教授團隊於2024年7月11日在Science發文首創程式化交流電合成新技術套用於銅催化碳氫鍵轉化反應 (Science文章連結:https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado0875) ;2024年8月14日在Nature Chemistry接收了一篇題目為 Radical-triggered translocation of C–C double bond and functional group(協同催化自由基活化,實作了多官能團遷移和碳碳雙鍵精確重構) 的文章 (Nature Chemistry文章連結:https://doi.org/10.1038/s41557-024-01633-7) 。

文章連結:

https://www.nature.com/articles/s41586-024-07989-7