近日，中南大學化學化工學院劉又年、黃健涵、李嘉偉團隊在化學類國際頂級期刊【德國套用化學】（ Angew. Chem., Int. Ed. ）發表題為「全氟烷基修飾的非貴金屬MOFs高效催化炔、醛、胺和爐煙二氧化碳四組分反應（Perfluoroalkyl-Decorated Noble-Metal-Free MOFs for the Highly Efficient One-Pot Four-Component Coupling between Aldehydes, Amines, Alkynes, and Flue Gas CO2）」的研究論文，在多組分串聯反應制備惡唑烷酮領域取得重要進展，論文被選為期刊熱點文章。中南大學為唯一通訊單位，李嘉偉、吳琳淋和黃健涵為共同通訊作者，2021級碩士生楊帆為第一作者。
惡唑烷酮及其衍生物在不對稱合成、手性助劑和抗菌藥物中的廣泛套用，受到了極大關註。以二氧化碳為原料構建C−N鍵合成惡唑烷酮具有重要的經濟價值，目前也已開發了多種均相或多相催化體系，但大多數催化體系通常需要貴金屬催化劑、苛刻的反應條件或高濃度的二氧化碳氣氛。以爐煙二氧化碳和多種廉價工業原料作為反應受質，透過一鍋多組分串聯反應制備惡唑烷酮，可最大限度地減少合成操作，增加產物的結構和功能多樣性，這其中高效、綠色的催化體系的構建是關鍵。
鑒於此，該研究團隊構築了系列全氟烷基修飾的非貴金屬MOFs催化劑，發展了炔烴、醛、胺等工業大宗原料和爐煙二氧化碳的四組分串聯反應，實作了惡唑烷酮及其衍生物的高效合成。結果發現，該類催化劑不僅能有效富集有機受質，還具備優異的水熱穩定性。特別是，被催化劑富集的胺可進一步作為外源性二氧化碳的結合位點，大大提升了孔道中二氧化碳的濃度，促進惡唑烷酮的環化。這項研究為發展高效、綠色的惡唑烷酮合成策略提供了新思路，也為二氧化碳的資源化利用提供了可行路徑。
全氟烷基修飾的非貴金屬MOFs催化四組分反應示意圖
該項研究獲得了國家自然科學基金、湖南省自然科學基金及中南大學中央高校基本科研業務費專項資金等支持。
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