研究概述
水電解氧化生成過氧化氫（pO2）是工業上生產pO2的一種重要方法。然而，其機理仍有爭議，吸附在電極表面的羥基（HO(ads)）被認為是一種重要的中間體。
基於此，2024年10月14日， 南京工業大學陳宇輝教授、南京大學閆世成教授 在國際頂級期刊 Nature Communications 發表題為【Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide】的研究論文。
在這裏，研究人員使用原位拉曼光譜和微分電化學質譜研究了水在Pt電極上氧化生成pO2的機理，發現過氧化氫鍵主要來源於透過兩個CO32-偶聯得到的C2O62-中間體。透過對產物中的18O同位素進行定量分析，研究人員發現93%的pO2是透過CO32-偶聯途徑形成的，7%的pO2來自OH(ads)-CO3−途徑。OH(ads)-OH(ads)偶聯途徑的貢獻可以忽略不計。
作者對各種電極的比較表明，CO3(ads)在電極表面的強吸附作用至關重要。結合在氧還原過程中產生pO2的商業正極催化劑，研究人員組裝了一個正極和負極同時產生pO2的液流電池。在1 A cm−2的電流密度下，電池電壓為2.3 V時，pO2的法拉第效率達到了150%。
圖文解讀
圖1：電化學水氧化過程中的電化學效能和原位拉曼光譜
圖2：水氧化過程中同位素標記O2和pO2產物的定量分析
圖3：可能的機理
文獻資訊
Zhu, H., Lv, X., Wu, Y. et al. Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. Nat. Commun. 15, 8846 ( 2024 ). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53134-3.
