2024年8月13日， Adv. Funct. Mater 在线发表了拜罗伊特大学（University of Bayreuth） Harald Oberhofer教授和吉林大学韩丹教授课题组 的研究论文，题为【Adapting Explainable Machine Learning to Study Mechanical Properties of 2D Hybrid Halide Perovskites】，论文的第一作者为就读于慕尼黑工业大学的姚雨璇博士。
由于良好的光电转换效率和低制备成本，3D卤化物钙钛矿太阳能电池成为行业的关注焦点。然而，为实现大规模的商业化应用仍需解决其不稳定性和毒性的问题。2D有机无机杂化卤化物钙钛矿（HOIPs）可用作 3D 钙钛矿的覆盖层，用于防止水分渗透，以增强其稳定性，同时保持其优良的光电转换效率。（图1）在此过程中，2D HOIPs 需要承受相应的机械形变。2D HOIPs本身也是柔性太阳能电池的候选材料。柔性太阳能电池需经历多种机械形变，例如拉伸、折叠、弯曲等，这就要求吸收层承受一定的机械形变，且其光电性能不会产生显著变化。因此，考量2D HOIPs的力学特性是设计新型柔性太阳能设备材料的必要步骤。然而，当前2D HOIPs 的晶体结构与机械性能之间的关系尚未被完全理解。建立能够预测机械性能的机器学习（ML）模型会极大地促进新型、柔性和耐用的2D HOIPs材料 的发现。
对于上述问题， 作者通过计算2D HOIPs的面外和面内的杨氏模量来衡量其力学性能，采用可解释的机器学习 (ML) 模型预测 2D HOIPs的杨氏模量并开展了模型的迁移性测试 。在此研究中，作者对 154个 n = 1 2D HOIPs进行了DFT计算，以获取它们的弹性模量。随后，作者分别采用了线性回归和决策树模型用于区分面外和面内的刚性和非刚性的2D HOIP。这两种算法能够从模型中提取特征系数和特征重要性，从而得到影响2D HOIP弹性模量的重要特征。为进一步增强模型可解释性，作者进行了结构特征工程和概率分析（probability analysis）（图2和图3）。结构特征工程由Python代码实现，可从钙钛矿八面体中提取几何信息，如键长、键角等。在面外和面内ML模型中，影响其杨氏模量的主要物理特征均为金属-卤素-金属键角。此键角越小，晶体越倾向于非刚性。该特征的最佳范围则可从概率分析中提取：在此分析中，对于选定的观测点，作者调控该点的特征值，并观测预测目标类别的概率对该值的响应。而为了探究阳离子对八面体无机框架的影响，作者构建新的ML 模型，此模型中金属-卤素-金属键角为预测目标，而该模型特征来自阳离子特征工程，该阳离子特征工程提取了有机分子相关的特征，例如原子个数，位阻效应指数（STEI）等。阳离子的位阻效应指数（STEI）（图4）与键角有很大的相关性。当STEI处于1.25-1.27时，晶体倾向于拥有小金属-卤素-金属键角，即倾向于非刚性。STEI的取值范围可为判断新型n = 1 2D HOIPs 非刚性提供粗略的参考。最后，基于八面体几何特征与杨氏模量之间的强相关性，作者将基于n = 1数据库训练得到的面外和面内的ML 模型迁移至n > 1 2D HOIPs的杨氏模量的预测上。1.00和0.60的预测准确率证明了该模型从单层到多层 2D HOIPs 的可迁移特性。这项工作运用可解释ML阐明了 2D HOIPs 晶体结构和机械性能（杨氏模量）之间复杂的关系，并将之映射到具体物理量上。（图5 工作流程）
