1 成果简介
严重的穿梭效应和缓慢的氧化还原反应动力学是锂硫电池（LSBs）最迫切需要解决的两个问题。 本文，湖北大学 梅涛教授团队在【Adv Funct Mater】期刊 发表名为「Defect Strategy-Regulated MoSe2-Modified Self-Supporting Graphene Aerogels Serving as Both Cathode and Interlayer of Lithium-Sulfur Batteries」的论文， 研究提出设计了富含硒空位的硒化钼修饰石墨烯气凝胶，既可作为LSB的阴极主体（MoSe2-x@GA/S），也可作为独立的夹层（MoSe2-x@GA）。
石墨烯网络支持的无粘结剂硫宿主可最大限度地提高电子传导性/锂迁移率，并减轻体积膨胀。具有亲硫-亲锂特性的富缺陷 MoSe+2-x 加快了 Li2S 的成核和解离，而插入的双功能夹层不仅促进了多硫化物的吸附和转化，还调节了锂的均匀沉积并抑制了锂枝晶的生长。因此，组装后的 MoSe2-x@GA/S+ 互层电极在容量提升和循环稳定性方面获得了良好的反馈，在 0.2 C 条件下具有 1256.9 mA h g-1 的高初始放电容量，在 1 C 的高电流密度下，经过 1000 次长期循环后，每循环的衰减率为 0.024%，并在高硫负载（4.8 mg cm-2）和贫电解质（5.5 µL mg-1）条件下实现了高比容量（720.6 mA h g-1）。这项富有洞察力的工作为无粘结剂硫宿主的设计和缺陷电催化工程的应用提供了新思路。
2 图文导读
图1、MoSe2-x@GA/S+ 层间集成电极的制备和机理图。
图2、a-c) MoSe2-x@GA 的 FESEM 图像、d-f) HRTEM 图像、g) SAED 图案、h) STEM 图像和相应的 EDS 贴图。
图3、a) MoSe2@GA 和 MoSe2x@GA 的 XRD 图，b) Se 3d、c) Mo 3d XPS 光谱，d) 拉曼光谱，e) EPR 光谱。f) MoSe2x@GA 的 N2 吸附-解吸等温线和孔径分布图。
图4、a) 分别加入 GA、MoSe2@GA 和 MoSe2-x@GA 的 Li2S6 溶液的紫外可见光谱，插图为可视化吸附测试照片；吸附 Li2S6 前后 MoSe2-x@GA 的 b) Se 3d 和 c) Mo 3d 的 XPS 光谱；d)MoSe2-x@GA吸附Li2S6及键长模型示意图；e)MoSe2-x@GA的电荷密度差示意图；f)MoSe2@GA和MoSe2-x@GA吸附Li2S6前后S-S键的键长比较；g)MoSe2@GA和h)MoSe2-x@GA的DOS曲线。
图5、a) GA、MoSe2@GA 和 MoSe2x@GA 的对称 CV 曲线；b) MoSe2@GA/S、MoSe2-x@GA/S 和 MoSe2x@GA/S+ 互层电极的 C2 峰和 A 峰的塔菲尔曲线；d) MoSe2x@GA 和 e) MoSe2@GA 的 Li2S 沉积曲线；f) MoSe2x@GA 和 MoSe2@GA 的 Li2S 溶解曲线；g) GA/S、MoSe2@GA/S 和 MoSe2x@GA/S 的 GITT 曲线；h) MoSe2x@GA/S 的差分 CV 曲线和 i) 相应的 CV 起始电位；j) MoSe2x@GA/S 在不同扫描速率下的 CV 曲线；GA/S、MoSe2@GA/S 和 MoSe2x@GA/S 在 k) 峰值 C2 和 l) 峰值 A 处的峰值电流与扫描速率平方根之间的关系。
图6、a) MoSe2-x@GA 中间膜的横截面 SEM 图像；b) PP 隔离层和添加 MoSe2-x@GA 中间膜的对称电极阻抗图；c) 接触角测试图像；使用传统 PP 隔离层和插层 MoSe2-x@GA 中间膜的锂-锂对称电池测试：d) 在 0.5 mA cm-2 条件下，剥离/电镀容量为 0. 5 mA h cm-2 时，e) 速率性能，f) 1 mA cm-2 时，剥离/电镀能力为 1 mA h cm-2 和 g) Tafel 曲线和相应的交换电流密度（插图）；（p-p）使用传统 PP 隔膜和插层 MoSe2-x@GA 中间膜循环前后锂片表面和横截面的 FESEM 图像；i) H 瓶可视化穿梭测试。
图7、GA/S、MoSe2@GA/S、MoSe2-x@GA/S 和 MoSe2-x@GA/S+夹层电极的电化学性能
3 小结
总之，本实验通过合成富含硒缺陷的硒化钼改性石墨烯气凝胶，实现了 "一石二鸟 "的吸附催化策略，即同时作为自支撑硫负载阴极（MoSe2-x@GA/S）和独立夹层（MoSe2-x@GA），并具有三维石墨烯网络通道。中间层的引入确保了对阳极逸出锂离子的再拦截和二次催化转化，有效提高了活性物质的利用率和容量保持率。此外，锂-锂对称电池中中间层的存在还有助于引导锂的均匀成核和生长。与其他对照组相比，MoSe2-x@GA/S+ 中间层电极最终表现出更高的高硫负荷和长循环性能，以及更好的稳定性倍率。
文献：
https://doi.org/10.1002/adfm.202314379
