总之,该工作通过低密度、低氟化、低成本的共溶剂化稀释剂DFEB调节溶剂化结构,定制了以Li2O为主的富含无机物的SEI,DFEB是氟苯基稀释剂中首次报道的超强配位共溶剂化稀释液。DFEB作为一种共溶剂化稀释剂参与第一个溶剂化壳层,形成AGGs和CIPs,将部分FSI-从AGGs中释放出来,并通过偶极-偶极相互作用将DME与Li+更紧密地结合。
因此,DFEB-LHCE的SEI形成机制是稀释剂和FSI-共衍生的SEI,这是一种以Li2O为主的富含无机物的SEI。这种独特的SEI结构有效地降低了对Li+的表面扩散能垒,导致更低的成核过电位和更快的界面Li+转移动力学。DFEB-LHCE不仅可用于LFP正极,也可用于NCM811和S正极,组装的全电池具有优异的长期循环性能。特别是Li||LFP软包电池在250次循环后的容量保持率为89%,极好的平均CE为99.93%。
因此,该项工作除了深入了解共溶剂化稀释剂对溶剂化结构和SEI组成及其分布的影响外,也为Li2O在稳定锂金属负极方面的优越性提供了证据,并为适用于LMBs的电解质改性工程设计提供了独特的方向。
图2. 使用不同电解质的锂金属全电池的电化学性能
Beyond LiF: Tailoring Li2O-Dominated Solid Electrolyte Interphase for Stable Lithium Metal Batteries,
ACS Nano
2024 DOI: 10.1021/acsnano.3c07038