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透過TriVista光譜測量系統測量量子材料的精細結構和自旋交互作用

2024-03-11科學

背景

德國多特蒙德工業大學的Jörg Debus團隊致力於研究在具備套用潛力材料中的光量子資訊處理、量子傳感等。該團隊主要研究光場下材料的精細結構,如量子點、二維材料的量子效應,金剛石中的半導體缺陷和稀土離子量子阱等。對於光驅動自旋電子的量子資訊處理,用超短脈沖雷射進行相幹自旋操作需要了解激子的精細結構,特別是電子和電洞的g因子: 它定義了量子位元的頻率。除了自旋能階結構外,受限載流子之間的交互作用也至關重要,自旋弛豫會限制量子資訊的處理。

近期,Debus團隊對金剛石晶體中氮空位的能量和自旋結構的進行了測量實驗。由於其獨特的電子約束,電子自旋在室溫下展示出超長的相幹時間,超過數秒,該特性非常適合於量子資訊和量子傳感等套用。因此,了解磁場中不同自旋態對應能階的精細結構以及材料中載流子的交互作用機制就非常重要。Debus團隊使用光譜學來測量這些特性,並用光譜來解析這些精細結構。

除了光致發光光譜,Debus團隊還使用了另一種技術,自旋反轉拉曼散射,該技術類似於普通的拉曼散射,但材料的初始態和最終態具有不同的自旋特性。自旋反轉訊號被檢測到的位置會透過自旋態的能量差從激發光的光譜位置偏移。自旋反轉拉曼散射不僅可以用來測量自旋能階,還可以用來制備限制在特定自旋態量子點中的載流子。散射機制有助於辨識電子與電洞之間的自旋交互作用。而且實驗室中的大多數實驗都是在低溫磁場中進行的,可以精確地控制激發光的能量和偏振。

自旋反轉拉曼散射檢測時的TriVista設定

上圖的拉曼光譜為InGaAs/GaAs量子點中的電子在磁場為8 T和溫度為6 K時的自旋反轉訊號,1.39 eV (892 nm)激發,透過液氮冷卻Spec-10 CCD相機進行探測。

挑戰

然而,Debus實驗室的研究不只是專註於一種材料,而是很寬波段的多種材料。該光譜系統需要適應訊號波長的變化,透過不同激發波長的雷射器或可調諧雷射器,可以獲得足夠高的光譜功率,以解析由外加磁場調節的自旋態的精細結構和交互作用的細節。

解析精細結構時會有很多難點,例如,在解析半導體量子點的精細結構時,量子點大小或形狀的微小變化就會引起由能階分布導致的非均勻展寬。透過調諧激發波長與特定量子點的共振,樣品中其他量子點的訊號會被抑制,減少光譜展寬。然而,雷射會在探測訊號的光譜附近。共振自旋反轉拉曼散射中的訊號也是如此,它與激發雷射線之間僅發生了幾分之一meV(幾個波數)的輕微偏移。

在雷射線附近進行光譜測量是極具挑戰性的。彈性散射光的強度往往比訊號強得多,會對探測器上微弱訊號的檢測產生極大幹擾。在檢測之前,必須使用濾光片來降低雷射強度。濾光片需要準確的濾掉雷射線並在雷射線附近測量訊號,而且改變激發波長需要使用或購買對應的濾光片。

解決方案

Debus團隊使用了TriVista TR555三級光譜系統,不僅實作了高分辨率和強的雜散光抑制(針對雷射線附近的訊號),而且可以適應不斷變化的實驗要求,如不同的材料、激發和檢測波長。此外,自旋反轉拉曼散射訊號的強度較低,需要提高光學器件的效率和探測器的靈敏度。

The TriVista allows us to perform challenging optical spectroscopy with high resolution as close as a few 100 μeV (0.8 cm-1) from the excitation laser line.

TriVista系統由3台光譜儀組成,與單級相比,光譜分辨率可達到300%。TriVista的另一種3級模式允許在雷射線5cm-1(0.62 meV)附近記錄訊號。在這種工作模式下,前2級以某種方式連線在一起,充當由第三級頻譜分散的訊號帶通濾波器。另外,Debus團隊有時會使用單點檢測器(例如PMT)的進行檢測,適用於不需要使用CCD檢測的實驗。

TriVista系統可適應實驗室不斷變化的實驗要求,能探測從紫外到紅外的任何波段的雷射或訊號,且無需使用額外對應不同波段的濾波片。

TriVista系統還可操作多達4個訊號輸出埠(第一級和第二級各一個,第三級兩個),且該系統除上述的組合模式外,每個階段都可以相互獨立操作。

Debus團隊使用不同的探測器在不同的輸出埠上探測可見和紅外訊號,還透過ICCD,如PIMAX,進行納秒分辨率的時間分辨測量。

TriVista系統擁有從紫外到近紅外波段下的高分辨率、高雜散光抑制的能力,且具有多種有效的檢測和操作選項,滿足了Debus團隊在量子材料研究過程中各個方面的多種需求和要求。