以優秀畢業生從中國科學技術大學理科試驗班本科畢業，逯與凱在到美國普林斯頓大學讀博後不久，就為自己設立了兩個目標：看到分子間的交互作用以及為光鑷中的分子降溫。
如今是他讀博的第 6 年，不僅在博士階段完成了這兩個目標，還以共同第一作者的身份，在 2 個月內先後將相關論文釋出在 Science 和 Nature Physics [1,2]。
圖丨逯與凱（來源：逯與凱）
逯與凱所在的普林斯頓大學團隊為分子量子模擬和計算，提供了一個全新的量子科學實驗平台。 首次使用可重構光鑷陣列實作分子纏結，這對推動利用分子研究量子科學具有重要的意義。
研究人員透過在光學鑷子陣列中操縱分子，使其達到纏結狀態。利用這種可重構光鑷陣列可以根據需要重新排列和操作分子，從而實作分子的按需纏結。
光學鑷子陣列的可重構性，使分子的操作和控制變得更加靈活和精確，利用分子作為量子位元能夠提供更多的可能性。
圖丨用於冷卻、控制和纏結單個分子的雷射裝置（來源：普林斯頓大學）
該平台有望用於處理量子資訊或模擬量子多體系統。 同時，由於分子的結構具有豐富的量子自由度，該技術還可延伸到其他分子實驗，例如精密測量和超冷化學。
在精密測量領域，分子對於某些超出標準模型的新物理較為敏感，透過測量分子的某些性質可能會看到一些新物理所導致的結果。利用分子纏結，有望提高測量的靈敏度。
逯與凱指出，該技術還可以用於研究量子態分辨的化學反應，探究量子纏結在化學反應中的角色，並利用纏結探測化學反應。
有望用於處理量子資訊或模擬量子多體系統
21 世紀初，分子被科學家提出可作為新的量子平台，從冷卻技術到分子的操控技術一直在不斷地發展。
纏結對很多量子套用至關重要，在過去的 20 多年，很多不同的量子平台湧現出來並套用在量子模擬、量子計算、量子網路和量子傳感等方向，各種系統包括離子、超導量子位元、中性原子、核磁共振以及固體中的各種色心等。
對於量子平台來說，實作粒子間的纏結是非常重要的一步。 而通往纏結的「必經之路」，是需要看到分子間的相幹交互作用並實作雙量子位元門。 盡管分子間交互作用已被觀測到，但當時的實驗並不具備單分子的操控能力，無法確定性地產生和測量兩分子間的纏結。
為解決這些問題，該課題組搭建了一個用分子進行量子科學研究的實驗平台，能夠確定地將兩分子制備到目標初態上，並利用交互作用制備纏結。
圖丨可重構光鑷陣列中的雷射冷卻分子（來源：Science）
具體來說，研究人員將一束脈沖雷射打到鈣固體上，同時通進六氟化硫（SF6）瓦斯，從而產生單氟化鈣（CaF）分子。
他們讓處於 4 克耳文的氦氣分子（He）和 CaF 分子碰撞，將分子預冷卻到 4 克耳文。「我們先用雷射將分子減速至近似於完全靜止，然後用磁光阱技術將這些分子抓住。」逯與凱說道。
但是，需要了解的是，光鑷大小僅 1 微米左右，而分子磁光阱的局限性在於它能抓住的分子數少、尺寸大、溫度高，因此直接從磁光阱裏抓分子並不可行。基於此，研究人員采取一系列步驟降低分子的溫度和提高分子的密度[3]。
該課題組利用亞都卜勒冷卻技術，在自由空間將分子冷卻到 10 微克耳文左右。逯與凱表示：「該溫度相當於絕對零度的十萬分之一。然後，將分子轉移到比磁光阱更小、但比光鑷更大的光偶極阱。」
圖丨鑷子重排和內部狀態初始化（來源：Science）
在該研究中，研究人員透過熒光成像確認分子的具體位置，對其進行精準操控，最高排出 23 個分子的一維無缺陷陣列。實驗中將分子兩兩配對後排出 6 對，進行雙分子間交互作用的研究。
實際上，該團隊在單分子的成像技術上，被「卡」了很久。「我第一次感受到面對未知的無力，我們如盲人摸象般一點點接近答案，走得異常緩慢還很容易迷失方向。」
經過幾個月的嘗試，他們在更加深入地理解了成像過程和 CaF 分子後，測量了一些分子的性質[4]，並在偶然的一次實驗中發現很關鍵的一束光，最終實作了分子的高保真度探測和成像。
在對分子內態的控制中，由於分子的結構復雜，導致一開始分子在很多不同的能態上分布。但是，研究人員想將它簡化成兩能階系統。「後來，我們透過用光泵浦和微波轉移的方法，把分子放置到這兩能階系統中的一個。」逯與凱說。
圖丨單粒子相幹性和自旋交換振蕩（來源：Science）
從量子門角度，可利用自旋交換交互作用實作雙位元門從而制備分子纏結，該研究則利用 iSWAP 門完成纏結。
首先是對單位元的操控，包括實作單位元門和探索去相干機制。在此基礎上，研究人員透過動力學解耦的方法將分子相幹時間延長到 220ms。
在具備足夠長單位元相幹時間的前提下，探究兩分子的相幹交互作用。逯與凱指出，由於光鑷陣列具有易調控的優勢，透過改變分子間的距離，看到了交互作用隨距離的變化。
再選取恰當的時間，實作由自旋交換作用產生的 iSWAP 門，配合單位元門將一開始處於可分態的分子制備到貝爾態，並測量了保真度和壽命，經過初態制備和測量糾正的保真度達到 86.3%。
「與之前的技術難點相比，後來的探索顯得異常順利。我們很快看到了分子間的相幹交互作用和制備了貝爾態，在技術上被‘卡’了這麽久終於苦盡甘來了。」逯與凱回憶道。
圖丨相關論文（來源：Science）
最終，相關論文以【可重構光鑷陣列中分子的按需纏結】（On-demand entanglement of molecules in a reconfigurable optical tweezer array）為題發表在 Science 上[1]。
普林斯頓大學博士研究生康納·M·霍蘭（Connor M. Holland）和逯與凱為論文共同第一作者，普林斯頓大學勞倫斯·W·丘克（Lawrence W. Cheuk）助理教授為論文通訊作者。
據了解，在上述論文發表的同一天，哈佛大學團隊也在 Science 發表了單分子作為量子位元的相關論文[5]。兩項重要成果的同期發步，預示著分子作為一個新平台正在蓬勃發展。
利用拉曼邊帶冷卻實作對分子的三維冷卻
在分子的量子纏結研究中[1]，研究人員發現分子的溫度是限制兩分子交互作用相幹性和貝爾態保真度的關鍵因素，需要對光鑷中的分子進一步冷卻。基於此，分子外部運動自由度的降溫成為他們致力於攻克的重點。
於是，該課題組提出了一種利用拉曼邊帶冷卻（Raman sideband cooling，RSC）技術，來冷卻光學鑷子陣列中分子的方法[2]。助力解決分子冷卻和控制的關鍵問題，以實作更精確的量子操作。
RSC 是一種能夠將簡諧振子冷卻到運動基態的技術。「此前，雖然 RSC 技術在離子和光鑷囚禁的中性原子等其他體系已被實作，但據我所知這是首次用於分子的冷卻。」逯與凱表示。
圖丨拉曼邊帶冷卻方案（來源：Nature Physics）
從對分子的全量子控制層面，可以將分子的自由度劃分為三部份：位型、內態和外部運動。
此前，研究人員在制備纏結實驗中展示了對位型和內態兩種自由度的控制。具體來說，位型可透過對分子進行非破壞性探測以及用光鑷移動分子來控制，內態則利用光泵浦和微波進行控制。
該研究在保證對位型和內態兩種自由度控制不受影響的前提下，實作了對分子外部運動的三維冷卻。
透過套用 RSC，研究人員有效減少了光學鑷子中分子的熱運動，並將其冷卻到更低的溫度。在調節雷射光束的參數後，他們能夠操縱和控制光學鑷子中的分子運動，從而為實作對分子的全量子操控奠定基礎。
透過 RSC 和光學鑷子陣列的結合，研究人員為分子量子計算和量子調控提供了新的實作方案和工具。
逯與凱表示：「我們從原理上證明了分子的 RSC，目前已找到限制冷卻效果的因素，正在升級系統，希望未來能夠達到接近於運動基態的溫度。」
圖丨相關論文（來源：Nature Physics）
近日，相關論文以【光鑷陣列中分子的拉曼邊帶冷卻】（Raman sideband cooling of molecules in an optical tweezer array）為題發表在 Nature Physics 上[2]。
普林斯頓大學博士研究生逯與凱、山繆爾·J·李（Samuel J. Li）和康納·M·霍蘭（Connor M. Holland）為論文共同第一作者，勞倫斯·W·丘克（Lawrence W. Cheuk）教授為論文通訊作者。
接下來，研究人員將繼續探索超冷分子在量子模擬和量子資訊處理上的潛力，進一步提高對單分子的操控能力，包括提升初態制備和全域單位元門的保真度、加入初步的局域單分子操控等。
「在此基礎上，我們還將嘗試尋找系統中的各種雜訊，從而進一步增長相幹時間，並計劃用分子來探索研究量子多體系統的動力學行為，這也是我們認為分子作為量子模擬平台最獨特的優勢。」逯與凱說道。
參考資料：
1.Holland, C.M., Lu, Y. et al. On-demand entanglement of molecules in a reconfigurable optical tweezer array.Science382, 6675，1143-1147(2023).https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf4272
2.Lu, Y., Li, S.J., Holland, C.M.et al. Raman sideband cooling of molecules in an optical tweezer array. Nature Physics (2024). https://doi.org/10.1038/s41567-023-02346-3
3.Lu, Y.,Holland, C.M.et al. Molecular Laser Cooling in a Dynamically Tunable Repulsive Optical Trap.Physical Review Letters128, 213201(2022). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.213201
4. Holland, C.M., Lu, Y. et al.Bichromatic Imaging of Single Molecules in an Optical Tweezer Array.Physical Review Letters131, 053202(2023).https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.053202
5.Bao,Y. et al. Dipolar spin-exchange and entanglement between molecules in an optical tweezer array. Science382, 6675,1138-1143(2023).https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf8999
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