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在過去幾年中，數據驅動的機器學習 (ML) 技術已成為設計和發現先進材料的強大工具。然而，由於需要考慮前體、實驗條件和反應物的可用性，材料合成通常比性質和結構預測復雜得多，並且很少有計算預測能在實驗中實作。
為了解決這些挑戰，來自東南大學和浙江師範大學的研究團隊，提出了 一個整合高通量實驗、化學先驗知識以及子群發現（subgroup discovery）和支持向量機等機器學習技術的通用框架來指導材料的實驗合成，能夠揭示隱藏在高通量實驗中的結構-性質關系，並從廣闊的化學空間中快速篩選出具有高合成可行性的材料。
透過套用所提來解決二維銀/鉍（AgBi）有機-無機混成鈣鈦礦的挑戰性和後續合成問題， 將合成可行性的成功率相對於傳統方法提高了四倍。 該研究為利用來自典型實驗室、可用實驗資源有限的小數據集解決多維化學加速問題提供了一條實用途徑。
該研究以「 Universal machine learning aided synthesis approach of two-dimensional perovskites in a typical laboratory 」為題，於 2024 年 1 月 2 日釋出在【 Nature Communications 】上。
論文連結： https://www.nature.com/articles/s41467-023-44236-5
材料合成面臨的挑戰
先進功能材料的發現可以幫助人類應對面臨的重大全球挑戰。然而，材料合成是一個典型的復雜、多維挑戰，需要專家評估各種反應條件，例如前體、添加劑、溶劑、濃度和溫度。
由於化學前體和實驗儀器的可用性和供應的固有限制，合成化學家只能在典型且簡單的實驗室中的標準最佳化活動期間評估這些條件的一小部份。同樣，對條件的探索通常取決於預定義的最佳化設計、有關固態合成反應的有限文獻以及化學家的經驗。
過去十年見證了使用數據驅動技術，特別是機器學習，在新材料發現方面的重大努力。但利用這些技術來指導新材料的實驗合成仍然受到限制。
最近，基於機器學習技術和機器人實驗的閉環自動合成框架已被證明可以有效加速實驗合成過程，但實驗成本很高。此外，許多耗時的實驗只能提供小規模的數據集，由於可用數據固有的稀疏性和不平衡性，這與傳統的機器學習方法不相稱。因此，開發一個整合機器學習技術和小規模實驗的框架來快速加速材料合成過程對於擴充套件到新材料領域尤為重要。
2D 鈣鈦礦材料最有前途的功能材料之一
二維有機-無機混成鈣鈦礦（2D HOIP）已成為最有前途的功能材料之一，具有增強的環境穩定性、優異的光學效能、多樣化的電子效能以及易於獲取和成本效益高的制造。受其優異效能的啟發，人們對開發新型、穩定且環保的 2D HOIP 材料越來越感興趣。
迄今為止，新型二維鈣鈦礦的設計和發現很大程度上依賴於傳統的試錯方法。未經探索的化學空間擁有數百萬個實驗可用的有機分子和數十種無機框架，包含大量潛在的新型 2D HOIP，使得基於傳統試錯方法的搜尋速度緩慢且昂貴。
整合高通量實驗、化學先驗知識和 ML 的通用框架，指導材料合成
該研究展示了二維銀/鉍 (AgBi) 碘化物鈣鈦礦的合成可行性，該材料已被建議套用於光電探測器、發光二極體和 X 射線成像儀。研究人員開發了一個框架，結合小規模高通量實驗、量化有機前驅體的空間和拓撲特性以及機器學習技術，以快速篩選具有高合成可行性的 2D HOIP。
圖 1：二維銀/鉍 (2D AgBi) 碘化物鈣鈦礦的篩選框架。（來源：論文）
訓練數據集的品質和數量是開發高效能機器學習模型的基石。考慮到先前報道的 2D 鈣鈦礦中使用的有機間隔基（organic spacers employed），以及化學直覺和胺的商業可用性，研究選擇了 79 種有前景的胺用於 2D AgBi 碘化物鈣鈦礦合成。
圖 2：高通量實驗合成結果總結。（來源：論文）
高通量實驗結果表明，只有 13 種有機間隔基可以形成 2D AgBi 碘化物鈣鈦礦結構，化學家直覺成功率為16.4%
鑒於二維鈣鈦礦的無機層和有機間隔物之間的交互作用，開發了一組用於量化有機前驅體的空間和拓撲性質的資訊特征。借助子群發現方法，匯出了更有利於形成二維 AgBi 碘化物鈣鈦礦的區域。
圖 3：使用材料描述符視覺化 80 種化合物的合成可行性。（來源：論文）
然後，透過套用 ML 技術獲得了可以定量評估 2D AgBi 碘化物鈣鈦礦合成可行性的方程式，並預測 8406 個有機間隔物中的 344 個具有形成 2D AgBi 鈣鈦礦的潛力。
圖 4：ML 模型的結果和見解。（來源：論文）
進一步可解釋的 ML 技術，即 SHapley Additive exPlanations (SHAP) 分析，強調了有機間隔物的分子拓撲對 2D AgBi 鈣鈦礦形成的重要性。最終， 成功合成了 13 種預測的具有高合成可行性的二維 AgBi 碘化物鈣鈦礦中的 8 種，表明 ML 引導的二維碘化 AgBi 鈣鈦礦的成功率可達 61.5%，遠高於基於化學直覺的成功率（16.4%）。
圖 5：具有高合成可行性和實驗驗證的 2D AgBi 碘化物鈣鈦礦的篩選。（來源：論文）
總之，該研究不僅提供了一種快速發現有前景的先進功能材料的實用方法，而且還提供了一個通用的機器學習輔助合成框架，將強大的預測能力與物理化學可解釋性相結合。
註：封面來自網路，和該研究無關。
